氨是生产生活中重要的化肥前体和化工原料,同时也是可再生能源工业理想的储能中间体和能源载体。目前,工业上大规模氨合成主要是通过传统的Haber-Bosch工艺,但此工艺严重依赖化石燃料,造成大量的CO2排放。能源密集型的Haber-Bosch工艺复杂而具有挑战性,是发展绿色、经济的氨合成路线的严重障碍。应社会经济可持续发展的需求,以可再生能源为动力的光电化学技术成为环境条件下合成氨最有前景的方法。MoS2作为一种层状类石墨烯材料,具有较大的比表面积、可调的电子结构以及与天然固氮酶相似的Mo-S结构等优势,成为催化N2还原反应的理想材料。然而,由于较大的惰性基面、较差的电子输运性质以及竞争性的析氢副反应,MoS2的固氮活性和选择性仍然不尽人意。为了改善MoS2材料的固氮性能并抑制析氢反应,通过B掺杂、与不同的半导体材料（Bi2S3、Sn O2）复合、表面调控等手段对MoS2材料进行改性,从而进一步提高其光电化学N2还原性能。本文主要研究内容与结果如下:（1）采用简单的水热法制备了B掺杂的MoS2材料（B-MS）,并对其电催化N2还原性能进行了研究。XRD、XPS、SEM和TEM等物相表征证明B成功的掺杂到MoS2的晶格内部,增大了其比表面积并暴露出更多的边缘催化位点。此外,B掺杂会调整MoS2的电子结构,显著降低电荷转移电阻,提高电子传输效率。电化学测试结果表明,B-MS表现出出色的电化学N2还原活性、选择性和稳定性,在-0.4 V vs.RHE下的NH3产率高达17.03μg h-1 mg-1,在-0.2 V vs.RHE下的法拉第效率高达30.5%,远优于纯MoS2。同时,在7个循环测试和24 h的长期电解测试中,B-MS保持良好的稳定性。B-MS具有增强的N2还原活性可归因于B和Mo活性位点的协同作用。（2）采用简单的水热和溶剂热两步法在MoS2（MS）纳米花上原位生长Bi2S3量子点（BQD）,制备了一种具有高活性、高稳定性的光电催化N2还原反应的复合催化剂BQD/MS。XRD、XPS、SEM、TEM和UV-vis等物相表征证明BQD与MS成功复合且两者之间存在强烈的电子相互作用。此外,BQD/MS的异质结可以有效抑制光生电子和空穴的复合,提供高效的电子传输路径,从而增强催化剂的光电化学N2还原性能。光电化学表征证明,BQD/MS复合催化剂表现出比单一组分更优异的光电化学固氮性能。当Bi/Mo摩尔比为1/15时,BQD/MS在-0.4 V vs.RHE下的NH3产率高达18.5μg h-1 mg-1,在-0.2 V下的法拉第效率高达33.2%。BQD/MS复合催化剂优异的光电化学固氮性能可归因于异质结结构和两组分之间的协同效应。（3）通过硅钼酸进行表面调控获得疏水性MoS2（MSO）,并将其作为载体负载Sn O2纳米粒子（SNP）进一步制备出具有独特的亲-疏水结构的SNP/MSO复合催化剂。XRD、XPS、SEM、TEM和UV-vis等物相表征证明SNP与MSO成功复合,且两者之间形成的异质结可促进电子迁移,从而增强光电化学N2还原反应。此外,在光电催化N2还原过程中SNP/MSO可形成高效的固-液-气三相反应界面,其中疏水界面可以缓解N2从液相到催化表面的有限传质,并增强N2还原反应,抑制析氢副反应。因此,与亲水性MoS2（MSI）制备的SNP/10MSI相比,疏水性SNP/10MSO在-0.3 V vs.RHE表现出更高的NH3产率和FE,分别达到19.6μg h-1 mg-1和40.34%。SNP/MSO优异的光电化学固氮性能可归因于SNP与MSO之间的异质结结构和三相反应界面的共同作用。