【摘 要】
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金属-有机框架（Metal-organic frameworks,MOFs）是一种无机-有机杂化材料,因其在结构上具有多样,多孔,比表面积大等特点,被广泛运用于荧光传感、催化及气体吸附与分离等领域。本文首先设计并合成出了三种聚集-诱导发光（AIE）配体,然后通过水热法合成出了一系列MOFs,并根据MOFs的结构特征,系统地研究了它们在荧光传感方面的应用。主要内容为:1.基于AIE吡嗪四咪唑配体（T
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金属-有机框架（Metal-organic frameworks,MOFs）是一种无机-有机杂化材料,因其在结构上具有多样,多孔,比表面积大等特点,被广泛运用于荧光传感、催化及气体吸附与分离等领域。本文首先设计并合成出了三种聚集-诱导发光（AIE）配体,然后通过水热法合成出了一系列MOFs,并根据MOFs的结构特征,系统地研究了它们在荧光传感方面的应用。主要内容为:1.基于AIE吡嗪四咪唑配体（Tipp）,在水热条件下合成了两种新型的钴基MOFs:{[Co（HCOO）（Tipp）]·H2O}n（1）和{Co（Tipp）0.5A}n（2）。[Tipp=2,3,5,6-四（4-1H-咪唑基亚甲基苯基）吡嗪;A=4,4’-二苯醚二甲酸]。结构分析表明,1具有4,6-连接节点的3D网络结构,拓扑类型为seh,拓扑符号为{3·4~2·5~2·6}{3~2·4~2·5~2·6~4·7~4·8}。2具有2,4-连接节点的2D网络结构,拓扑符号为{4~2·8~2·10~2}{4~2·8~3·10}2{4}2。荧光分析表明,1和2在水中可实现对Cu2+、Mn O4-和TNP的高灵敏性及可循环性检测,检出限可达10-7 M,淬灭常数（Ksv）达10~5M-1。检测机理为Cu2+与MOFs空腔中N/O位点间的路易斯酸碱作用;Mn O4-、TNP分别与1和2间有竞争吸收和共振能量转移的协同作用。2.基于AIE吡嗪二酸配体（H2qiba）,在水热条件下合成了一种新型的铕基MOF:{[Eu2（qiba）2（HCOO）·6H2O)]·3DMF}n（3）。[qiba=2,3-二（4-羧基苯基）喹喔啉]。结构分析表明,3具有3,6-连接节点的2D网络结构,拓扑符号为{4~2·6}2{4~4·6~9·8~2},且具有迷人的簇状结构。荧光分析表明,3在水中可实现对Hg2+、Fe3+、Cr2O72-、HSO3-和CN-的高灵敏性及可循环性检测,检出限分别为9.83 n M、6.50 n M、9.06 n M、0.13μM、5.93 n M。检测机理为Hg2+、Fe3+分别与MOFs空腔中N/O位点间的路易斯酸碱作用;Cr2O72-引起3荧光淬灭的原因主要是竞争吸收和共振能量转移的协同作用;HSO3-与3之间可能形成了激态复合物,并伴有能量转移过程;CN-与Eu3+的络合会降低配体到金属发光中心的能量传递效率,使配体的发射增强。3.基于AIE四苯乙烯四咪唑配体（Tipe）,在水热条件下合成了两种新型的MOFs:{[Ag4（Tipe）3·O]·2H2O}n（4）和{[Ni4（Tipe）（obba）2·2H2O]}n（5）。[Tipe=1,1,2,2-四（4-咪唑基苯基）乙烯,obba=4,4’-二苯醚二甲酸]。结构分析表明,4具有4,12-连接节点的3D网络结构,拓扑类型为sqc867,拓扑符号为{436·630}{4~4·6~2}3,且有自穿插结构。5具有4,6-连接节点的3D网络结构,拓扑类型为sqc502,拓扑符号为{3~2·6~2·7~2}{3~4·4~2·6~4·7~5}。
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