空气中的挥发性有机物(简称VOCs)的污染问题及其有效控制已经受到人们的普遍关注。近年,对于气态低浓度的VOCs用放电等离子体进行降解处理引起了世界各国研究者高度关注。该技术可以实现常温常压下,非常短的时间内,对浓度变化范围较大的多种气态污染物进行同时降解。等离子体催化是实现等离子体化学反应过程低能耗、高降解率的一条有效的途径。 本文开展了介质阻挡无声放电结合催化剂在多种电源作用下(首次将双极性脉冲高压引入介质阻挡无声放电反应器)协同处理挥发性有机物的应用研究。根据非热平衡等离子体催化的基本理论,建立了介质阻挡无声放电结合催化的实验系统,选取甲苯/氯苯作为目标物进行了降解的试验研究。主要考察了交流高压、单极性脉冲高压、双极性脉冲高压引入无声放电反应器时,甲苯/氯苯的降解特性;探讨了放电与催化剂的多种结合方式;研究了高压供电方式与反应器的匹配形式;此外,还对放电等离子体催化的机理进行了讨论。 结果表明: 1) 有效能量输入(能量密度)直接影响VOCs的降解率:有效能量输入随电场强度、电压重复频率而增加,甲苯和氯苯降解率也随之提高。相同供电参数下,VOCs供气浓度越大,降解率越小;VOCs供气流速越大,降解率越小;电极间距越大,能量密度越小,降解率越小。 2) 将双极性脉冲高压引入介质阻挡无声反应器,可以高效注入能量,兼有脉冲电晕放电和介质阻挡无声放电的特点。双极性脉冲高压36kV时,对流速0.56L/min的600ppm甲苯、氯苯最高的降解率97%、67%,所对应得能量效率分别可达12.7g/kWh和10.7g/kWh。 3) 双极性脉冲高压介质阻挡无声放电可以产生瞬间大功率放电和高能粒子、并提高催化剂的活性,有效激活置入余辉区(放电区外侧)的催化剂,获得了最高的降解效果。实现了双极性脉冲高压介质阻挡放电结合催化降解氯苯的相乘效果。其中,使用Mn-La催化剂时,流速0.70L/min的425ppm氯苯最大降解率为85.5%,对应的能量效率达12.1g/kWh。 4) 尽管4A分子筛与过渡金属氧化物催化剂在等离子体催化作用过程中有各自不同的催化特性和催化机理,但是这两类都可促进VOCs的降解反应,提高能量效率。