【摘 要】
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CO低温脱除技术广泛应用于聚合物燃料电池(PEMFC)中微量CO脱除、烯烃原料净化、汽车尾气净化、烟草降害等领域,而Cu O-CeO2和Co3O4-CeO2催化剂,因具有优良的CO催化氧化活性,且
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CO低温脱除技术广泛应用于聚合物燃料电池(PEMFC)中微量CO脱除、烯烃原料净化、汽车尾气净化、烟草降害等领域,而Cu O-CeO2和Co3O4-CeO2催化剂,因具有优良的CO催化氧化活性,且价格较为低廉,所以在CO低温脱除技术开发领域备受关注。本论文研究了一系列逆负载掺杂型уCeO2/CuχCo1-χOδ,并对其CO催化氧化性能进行了活性评价,探讨了逆负载型уCeO2/CuχCo1-χOδ催化剂的反应活性位点,结合XRD、BET、H2-TPR、SEM、XPS、In situ DRIFTS、DFT及活性评价等技术手段对уCeO2/CuχCo1-χOδ催化剂的物质结构和CO催化氧化性能进行了表征。本论文的具体研究内容有以下几个部分:1.采用共沉淀-浸渍法制备了一系列不同铜钴摩尔比的逆负载型15%CeO2/CuχCo1-χOδ催化剂,并对其进行CO活性测试。结果发现:n(Cu):n(Co)=0.2:0.8时,15%CeO2/Cu0.2Co0.8Oδ催化活性最优,这主要归因于载体中Cu O与Co3O4形成Cu-Co-O固溶体,有助于增加载体比表面积,利于CeO2高度分散,形成更多的两相接触界面,从而促进CO催化氧化反应。2.采用共沉淀-浸渍法制备了一系列不同CeO2负载量的逆负载型уCeO2/Cu0.2Co0.8Oδ催化剂,并对其进行CO活性测试。结果发现:CeO2负载量为15%时,15%CeO2/Cu0.2Co0.8Oδ具有较大的比表面积和孔容积,较高的Ce物种分散度,较多的两相接触界面,较多的氧空穴、Cu+和Co3+以及良好的CO催化氧化性能。3.选用模板剂结合水热法、共沉淀法制备得到了不同形貌的Cu0.2Co0.8Oδ载体,再采用浸渍法制备了15%CeO2/Cu0.2Co0.8Oδ催化剂,并对其进行CO活性测试。结果发现:共沉淀得到碎片状Cu0.2Co0.8Oδ载体,再经浸渍法得到的15%CeO2/Cu0.2Co0.8Oδ催化剂性能最优。这主要是因为共沉淀法制备得到的Cu0.2Co0.8Oδ载体,具有相对较小的晶粒尺寸和较低的结晶度,有助于增加载体比表面积,利于CeO2高度分散,形成更多的两相接触界面,从而促进CO催化氧化反应。4.采用共沉淀-浸渍法制备了15%CeO2/Cu0.2Co0.8Oδ和15%(Cu O-Co3O4)/CeO2催化剂,结合表征手段发现:CeO2与载体Cu0.2Co0.8Oδ间有着强烈的相互作用,可以促进界面处活性位点Cu+、Co3+和氧空穴的生成,从而促进CO催化氧化反应。
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