石墨烯作为一种新型的二维材料,不但可以作为碳质材料的基本结构单元组装具有特定结构和功能的碳基材料,而且可以构建得到具有不同功能的石墨烯基复合材料。上述材料相比石墨烯具有更好的可操作性和更为广阔的应用空间,但是结构调控限制了其功能调控及在不同领域的实用化。在本论文中,针对材料的可控制备,我们提出了石墨烯基材料作为“多功能模板”的概念,研究了材料制备过程中氧化石墨烯及石墨烯薄膜的模板作用,并实现了石墨烯/金属氧化物或金属杂化材料的可控制备;发展了一种水脱除诱导构建开放层级孔道石墨烯基薄膜的策略,并分析了片层尺寸对其组装行为及组装体结构和性能的影响,为石墨烯基模板进一步应用奠定了基础;提出了自模板制备片状多孔碳的方法,并探索了其在储能领域的潜在应用。利用氧化石墨烯作为一种新型的“软模板”,实现了对氧化铁纳米颗粒生长过程和二次颗粒的调控。结果表明,少量氧化石墨烯即可对氧化铁的结构和尺寸产生较大影响,并且可以得到具有致密结构的二次颗粒。得到的氧化铁微球/石墨烯杂化材料作为锂电负极表现出了高的体积能量密度,在0.1 A g^-1下,体积比容量可达1200 mAh cm-3。提出了以石墨烯组装形成的二维夹层空间作为导向模板制备非碳纳米片的方法。通过在氧化石墨烯片层上预种Sn4+,并抽滤获得具有层状结构的薄膜,在热处理还原过程中,熔融态的锡沿着二维夹层空间生长形成纳米片,获得了具有三明治结构的石墨烯/锡纳米片杂化材料。该结构提供了高效的“面-面”接触,并且大大缓冲了锡在充放电过程中的体积膨胀,因此在作为锂电负极时表现出高的容量特性和良好的循环性能。从水的相图出发,利用水的不同脱出过程实现了对石墨烯薄膜结构的有效调控。制备得到的具有开放层级孔道结构的石墨烯薄膜表现出高的片层利用率和优异的吸附特性,同时,独特的结构还为电解液离子提供了快速的传输通道和高的储能活性表面,在超级电容器及锂硫电池中表现出优异性能。通过不同超声时间实现了对氧化石墨烯片层尺寸的调控,并深入研究了片层尺寸对其组装行为及组装体结构和性能的影响。通过选取特定结构前驱体,提出了自模板的片状多孔碳制备方法。通过对具有二维片状结构单元的茄子进行一步碳化,得到了具有丰富孔隙结构的片状多孔碳。该材料表现出良好的倍率性能,在1 V s^-1时的容量保持率高达75.0%;在1M Li2SO4电解液中,1.6 kW kg^-1的比功率密度下,比能量密度可达到14 Wh kg^-1。