【摘 要】
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化石燃料的大量使用,带来了工业的飞速发展,也带来了CO2的超量排放。当下,全人类都面临着共同的问题:温室效应以及日益匮乏的能源。因此,如何实现CO2的资源化,成为科研工作者们研究的焦点。电化学还原CO2反应（CO2RR）被认为是最具吸引力和环境友好的实现CO2利用的方法之一。甲酸作为应用广泛且易储存的化工原料,可由CO2在温和条件下通过电还原得到。所以,电化学还原CO2产甲酸具有重要的研究意义。当
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化石燃料的大量使用,带来了工业的飞速发展,也带来了CO2的超量排放。当下,全人类都面临着共同的问题:温室效应以及日益匮乏的能源。因此,如何实现CO2的资源化,成为科研工作者们研究的焦点。电化学还原CO2反应（CO2RR）被认为是最具吸引力和环境友好的实现CO2利用的方法之一。甲酸作为应用广泛且易储存的化工原料,可由CO2在温和条件下通过电还原得到。所以,电化学还原CO2产甲酸具有重要的研究意义。当下用于电化学还原CO2产甲酸的催化剂,尽管有一定的进步,但仍存在法拉第效率低、产甲酸选择性不好,甲酸时空产速慢、电耗成本高、能量效率低、寿命短、稳定性不好等问题,因此,制备高催化活性、高工程应用性的优良催化剂大有可为。本文制备了以失活泡沫铜为基底的,加了一层氧化石墨烯中间层的Sn、Bi双掺杂电极——Bi-SnOx/GO/CF电极,并且将该电极作为阴极置于CO2饱和的碳酸氢钾溶液中进行电解,验证其还原CO2产甲酸性能并解析其优化机理。得出如下结论:（1）Bi-SnOx/GO/CF电极在Sn:Bi=9:1、GO负载量为75C时性能表现为最佳。电极的最优电解电势为-1.7 V vs.SCE,在此条件下电解2h,Bi-SnOx/GO/CF电极的产甲酸法拉第效率仍高达83.92%,甲酸产速高达177.44μmol/h·cm~2,在电催化还原CO2产甲酸的能力卓越的同时,有9.21k W·h/kg的低电耗,以及22.73%的高能量效率,证明制备的Bi-SnOx/GO/CF电极具有高效的CO2还原能力和良好的工程应用性;（2）进行了电极稳定性实验,研究其寿命。对比发现Bi-SnOx/GO/CF电极具有明显优于Bi/CF,SnOx/CF电极的稳定性,可以在长达12小时的还原CO2实验中保持电流密度的相对稳定,同时其产甲酸法拉第效率可以全程维持在40%以上。这证明Bi-SnOx/GO/CF电极具有较长的寿命以及良好的稳定性,可以为今后CO2还原的工业化提供研究依据;（3）通过SEM,EDS,XPS以及XRD测试对Bi-SnOx/GO/CF电极进行了物相表征。发现,此电极优良的电催化还原二氧化碳产甲酸能力,是得益于极板的结构以及负载在表面的活性组分。Sn、Bi催化剂均具有高催化能力,双掺杂的手段将两者的优势互补;而三维多孔结构的泡沫铜作为基体,不仅为反应提供充分的空间,而且其广阔的比表面积具有更多的活性位点,可以负载更多的活性组分;同时GO中间层的存在增强了Bi-SnOx/GO/CF电极对于CO2的吸附捕集能力,因此,所制得的电极在电还原CO2中具有超出其他电极的优良性能;（4）通过LSV,CV,EIS等手段对Bi-SnOx/GO/CF电极进行了电化学测试,拟合了Tafel曲线。发现Bi-SnOx/GO/CF电极有着较小的Nyquist等效电阻,且在电催化还原CO2时可以获得较大的反馈电流;对Bi-SnOx/GO/CF电极的Tafel曲线分析,拟合分成了低电势区和高电势区,Tafel斜率分别为179.77 m V/decade和468.81 m V/decade,电极在高低电势区域均具有较高的Tafel斜率,这也解释了该电极具有高效催化能力的原因。
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