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甲烷干重整反应可综合利用两种温室气体（CH4和CO2）转化生成合成气（H2和CO）,其H2/CO比为1:1,有利于费托合成反应制备化学品和能源燃料。因此,甲烷干重整反应受到科学研究者的广泛关注。镍基催化剂由于其价格低廉且具有较高的催化活性,被认为是最具工业应用前景的催化剂。然而,在高温下活性金属组分的烧结和反应积碳易引起催化剂失活。因此,对高抗烧结和抗积碳性能的镍基催化剂的研究刻不容缓。近年来,二维材料的快速发展为高性能催化剂的构筑提供了新的契机。本论文主要基于材料物化性质的理解,对催化剂进行形貌结构设计,结合原位动态表征技术,明确其组分、形貌结构与甲烷干重整催化性能的构效关系,揭示催化反应机理。在本论文中,通过稀土助剂的添加、活性组分的包覆和表面缺陷的构筑等途径,有效提升催化剂抗积碳抗烧结性能。所取得的主要研究成果如下:（1）利用层状双氢氧化物结构特征和稀土助剂（Sc、Y、Ce和Pr）的促进作用,构筑稀土改性的二维NiMgAl（RE）催化剂。重点研究稀土元素的促进作用机制及其与催化性能的内在联系。研究表明,稀土元素的引入可有效调控催化剂的氧化还原性能、表面活性组分的分散度、碱性位点和表面活性氧含量。其中,由于Ce和Pr改性催化剂表面共存的氧化还原电对,如:Ce3+/Ce4+,其可促进电子的快速转移和氧空位的生成,进而有利于催化剂抗积碳抗烧结性能的提升,展现出较为优异的催化活性和稳定性。此外,结合原位漫反射红外表征揭示反应气的吸附活化与活性碳酸盐物种的生成和转化,研究了该催化剂甲烷干重整反应机理。（2）利用六方氮化硼（h-BN）独特的二维特性和其高化学惰性、高热稳定性,结合介孔氧化物对活性金属的锚定和分散,设计制备h-BN负载型镍基催化剂。研究表明,该二维结构镍基催化剂具有高度分散且小尺寸的活性镍组分,在催化反应中展现出优异和抗烧结、抗积碳性能。这些优异的性能主要来自于h-BN和纳米尺寸Ni物种的协同作用:该催化剂其活性Ni物种与h-BN具有较强的金属-载体相互作用,该Ni-BN反应界面和活性Ni可协同促进反应气CH4和CO2的活化并有利于反应积碳的消除,进而有效提升催化反应性能。此外,研究采用原位表征技术揭示反应气在Ni-BN界面的吸附活化机理,明晰h-BN负载型催化剂的抗烧结、抗积碳作用机制。（3）以活性金属镍负载具有丰富缺陷点位的二维h-BN,研究催化剂表面缺陷对甲烷干重整反应性能的影响。研究发现,h-BN通过与尿素干法球磨,可有效对其进行剥离及表面缺陷的构建。基于实验研究、原位表征和DFT理论计算,这种具有丰富缺陷位点的h-BN可有效抑制活性Ni物种在高温下的烧结团聚,提高催化剂的活性位点数量,进而提升催化活性。此外,该催化剂表面的缺陷点位有利于反应气CH4和CO2的吸附活化,进一步揭示h-BN负载型镍基催化剂表面缺陷对催化反应的促进机制。该催化剂在甲烷干重整反应中展现出优异的催化活性和稳定性。