转动相干光谱方法在光谱分析研究中具有很重要的地位与应用前景。近年来,转动相干光谱已经应用到生物大分子和团簇的研究当中,成为一种重要的光谱测量手段。飞秒激光脉冲因其脉宽窄、相干性好的特性,可以很好地操控和研究分子的超快动力学过程。本文利用整形飞秒激光脉冲结合二维转动相干光谱方法实现对分子的相干转动动力学过程的调控及探测。我们通过调控整形脉冲参数逐渐改变泵浦双脉冲延迟,并利用平衡弱场探测方法测量相应的复原信号,研究了两个延迟可调的正交双脉冲和水平偏振双脉冲对转动动力学的相干控制。我们发现复原信号随着泵浦脉冲延迟的增加而逐渐变化,并且复原信号具有叠加性,即整体复原信号为泵浦脉冲中两个子脉冲独立产生复原信号的叠加。从二维转动相干光谱中我们观察到每个转动态激发过程随泵浦脉冲延迟出现规律性的振荡,这表明了时域波包之间的干涉效应。我们将受激拉曼过程与光谱位相干涉相结合,模拟了整形飞秒激光脉冲作用下的二维转动相干光谱,实验与模拟结果吻合。我们认为激光的相干性很好的传递给了分子的转动态波包,转动布居可以通过转动动力学激发过程的干涉来控制。我们还通过双泵浦脉冲的泵浦探测方法,获得了N2O分子的二维转动相干光谱,分析了不同的跃迁过程产生的波包对泵浦脉冲的高阶响应,获得多步跃迁过程的信息。它使我们对不同的相干跃迁过程所引起的复原结构有了更深刻的认识。该方案使我们能够在单个实验中同时研究转动波包时间动力学的演化和潜在的拉曼跃迁过程。这为我们提供了一个跟踪相干控制过程的工具。