【摘 要】
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吸附物种在催化剂表面的扩散是较为普遍存在的现象,但是,至今为止,对于电极/固体电解质膜复合电极中反应吸附物种在电极表面上的扩散现象的研究还很少.该论文工作建立了一些
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吸附物种在催化剂表面的扩散是较为普遍存在的现象,但是,至今为止,对于电极/固体电解质膜复合电极中反应吸附物种在电极表面上的扩散现象的研究还很少.该论文工作建立了一些适合于研究这一电化学体系中反应吸附物种表面扩散的实验方法,并测量了一些反应吸附物种在电极表面的扩散系数.这对于深入理解多孔电极/固体电解质膜复合电极的电化学行为,设计高性能多孔电极/固体电解质膜复合电极具有重要意义.在直接甲醇燃料电池中,对甲醇氧化催化活性最好的电催化剂都是以铂钌合金为基础的多元催化剂,但是铂钌合金催化甲醇氧化的过程仍然有不少模糊之处,有必要作更加深入的研究.该论文工作利用上述的实验方法研究了铂钌二元金属电极催化甲醇氧化的过程中吸附中间物种的表面扩散现象,所得到的数据及其分析有助于深入理解铂钌合金催化甲醇氧化过程的机理.主要工作如下:1、以平面金电极及固体电解质Nafion<(R)>膜为基础设计了一种研究电解池装置,对氢析出反应过程中吸附氢原子的表面扩散及复合反应进行实验研究.2、建立了一种研究电极上吸附中间物种表面扩散的双电解池实验方法.3、利用所建立的双电解池方法在纯铂电极上模拟了铂钌电极催化有机小分子氧化的"双功能"机制:一个Pt/Nafion<(R)>电解质界面生成吸附含氧物种;另一个Pt/Nafion<(R)>电解质界面用于有机小分子吸附离解.并初步研究了当铂钌金属接触的边界长度变化时钌对铂电极上甲醇的催化氧化性能的影响.利用双电解池方法进一步研究了吸附含氧物种在铂钌相间的溢流,在Pt/Nafion<(R)>电解质界面没有检测到钌上吸附含氧物种的溢流.
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