含氮型氧化石墨烯类材料的制备及对铼的吸附行为研究

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本文以天然石墨为原料制备氧化石墨烯(GO),采用胺基化反应,制备了两种含氮型氧化石墨烯类吸附材料,并研究了其对水相中铼的吸附分离行为。具体内容如下:1、以氧化石墨烯为原料,通过调控吸附剂制备条件,解决了氧化石墨烯表面官能团在碱性条件下加热易剥落的问题,进而获得了二异丁胺修饰的氧化石墨烯类吸附剂(GO-DEA-DIBA)。通过SEM、FTIR、元素分析、BET、XRD分析结果证明二异丁胺成功地嫁接到了氧化石墨烯的二维片层结构上。在pH=2时,GO-DEA-DIBA对铼的最大吸附量为140.82 mg·g-1,符合Langmuir吸附等温模型,吸附机理为叔胺基团和高铼酸根离子之间的静电引力作用。循环洗脱和模拟料液结果表明GO-DEA-DIBA不仅具有优异的循环性能,而且可以从含ReO4-,Cu2+,Zn2+,Mn2+的四元体系废液中高效选择性的吸附回收铼。2、分别将1-甲基咪唑(IM)、三乙胺(TEA)、三辛胺(TOA)、三辛烷叔胺(N235)与环氧氯丙烷进行离子液体化反应。然后分别将得到的四种离子液体嫁接到氧化石墨烯表面,成功制备得到GO-EDA-IM、GO-EDA-TEA、GO-EDA-TOA、GO-EDA-N235吸附剂。SEM、FTIR、元素分析、BET、XRD分析结果表明,咪唑类离子液体成功地修饰到氧化石墨烯二维片层结构上,这种制备方法解决了离子液体作为萃取剂粘度大、在水相中易损失的缺点。在各个酸度下,咪唑类离子液体的共轭效应以及更高的含氮量促使GO-EDA-IM对铼具有优良的吸附性能。在pH=2时,GO-EDA-IM对铼的吸附量可以达到210.87mg·g-1,符合Langmuir吸附等温模型,分析XPS和FTIR谱图,推测存在阴离子交换和静电引力两种吸附作用。在pH=1-3.5的范围内,GO-EDA-IM可以从含铜,锌,锰的四元体系中有效分离回收铼。模拟料液实验和6次循环实验进一步证明了GO-EDA-IM的高选择性和优良的循环性能。
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