在众多金属团簇中，含有磁性金属元素的合金团簇，以其奇异的电子结构和电磁特性一直吸引着众多研究者的目光。对它们进行深入研究有助于人们理解合金团簇的各种奇异特性，为制造和发展特殊性能的新型材料提供理论支持。团簇的结构和性质随原子数目的变化的关系和规律，是团簇研究中的一个基本问题。实验方面，许多实验技术手段只能给出团簇的间接信息，理论工作者对团簇大量的研究表明应用计算机理论模拟研究团簇的结构和性质可以弥补实验手段的不足。密度泛函理论(Density Functional Theory, DFT)是最近几年兴起的一种理论计算方法，它使复杂的N电子波函数及其对应的薛定谔方程转化为简单的电子密度函数及其对应的计算体系，已经成为电子结构理论中解决许多难题的有效而且有力的工具。本论文采用密度泛函理论方法，对铂锰和铝铌二元混合小团簇进行了理论研究和计算，系统的研究了它们的几何结构、稳定性、电子性质、和电磁特性等微观性质，以及这些性质随着团簇尺寸变化的关系及变化规律。主要研究内容和结论如下：（1）团簇科学的概述。团簇由于其尺寸介于原子、分子与宏观固体物质之间而具有许多独特的性质，是实验和理论研究的一个重要对象。首先我们简单介绍了团簇研究的主要内容、研究意义和发展概况，然后简要介绍了本论文的研究目的和主要研究内容。（2）主要介绍了密度泛函理论的发展过程和两种常用的交换相关泛函。（3）结合Saunders全局优化踢球模型与密度泛函理论B3LYP杂化方法，在Lanl2dz基组水平上系统地研究了锰原子掺杂纯铂团簇体系PtnMn（n=2~6）团簇的几何结构、电子性质和磁性，并利用自然布局分析（NPA）计算了PtnMn团簇中铂原子和锰原子的局域磁矩。计算结果表明，在PtnMn（n=2~6）团簇中掺杂的锰原子使其结合能变大,说明锰原子的掺入可以提高纯铂团簇的稳定性，团簇的HOMO-LUMO能隙也发生了显著变化,说明锰原子的掺入改变了团簇的化学活性。锰原子的局域磁矩主要来自3d轨道电子的贡献，在随着团簇尺寸变化过程中基本保持不变，铂原子的主要来自5d轨道电子的贡献，对总磁矩的贡献呈线性递增。（4）基于密度泛函理论方法，在混合基组水平上，利用Gaussian09计算软件系统地研究了NbnAl（n=1~10）二元合金团簇几何构型、电子性质与磁性进行系统的理论研究。计算采用密度泛函B3W91，引入广义梯度近似和相对论有效核势，研究了团簇的几何结构、结合能、二阶差分能、HOMO-LUMO能隙、磁矩等随着团簇尺寸大小变化关系。研究表明：NbnAl（1≤n≤10）团簇中掺杂的铝原子通常位于团簇的表面，铝原子由“戴帽”式结构向内嵌结构转变发生在n=10，铌团簇中掺入铝原子后，结合能变小，这应该是归因于Nb-Nb与Nb-Al键各自键能的差别。