高分散纳米金属催化剂制备碳纳米管及其性能的研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:xtt1027
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碳纳米管具有较高的长径比、良好的导电性、稳定性等,使得碳纳米管在催化剂载体、复合材料、传感器、燃料电池和电容器等方面都有着不可估量的的应用前景。具有有序二维层状结构的水滑石,其层间、层板活性组分的种类和含量可调变,因此采用离子交换法制备水滑石催化剂,可将活性组分较均匀在层板、层间分布。Pd、Pt等贵金属纳米粒子在催化加氢、燃料电池、电极催化等方面具有独特的催化性能、良好的选择性、较高的活性、抗毒性和催化寿命等优良特性,因而是较为重要的催化剂原料。本文利用水滑石层间离子可调变性的优势,采用离子交换法制备的不同活性金属组分插层的水滑石,于CVD法中生长碳纳米管。(一)通过离子交换法、共沉淀法、浸渍法制备一系列Pd基MgAl-LDH。通过对比制备方法的变化以提高金属分散度,并在化学气相沉积法中,以CH4为碳源,以期合成出结构规整的多壁碳纳米管。结果显示,生长的CNTs的特点与催化剂中活性组分Pd的分散度有较强的相关性:随着Pd分散度的增加,CNTs的结构缺陷和管径均减少,尤其是离子交换法制备的Pd基催化剂,在复合金属氧化物上存在更均一、更小的Pd0纳米粒子,适合生长管径均一、缺陷小的CNTs。(二)通过离子交换方法制备的[Fe(CN)6]3-插层的水滑石,于化学气相法中,裂解CH4,制备高选择性的双壁碳纳米管。离子交换法插层Fe纳米粒子,有利于较小的Fe纳米粒子均匀分布在水滑石层板间。并研究了插层Fe含量的变化对生长的碳纳米管形貌及产率的影响,发现插层适量活性Fe纳米粒子的催化剂有利于制备缺陷较小的双壁碳纳米管。同时还发现,该方法制备的Fe基催化剂具有较长的催化寿命:CVD过程中,延长反应时间,合成的双壁碳纳米管缺陷未增多,产量却明显提高。
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