杂化非本征铁电体Ca3Ti2O7薄膜的制备及微纳尺度电学性能研究

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杂化非本征铁电体由于在实现室温强磁电耦合方面的潜力而引起研究者极大的兴趣。具有Rudlesden-Ropper结构的层状杂化非本征铁电体Ca3Ti2O7(CTO)表现出负压电性和丰富带电畴壁等新颖性质。铁电薄膜材料作为重要的多功能材料引起研究者的关注,但是目前有关于CTO薄膜的研究报道比较少。在本论文中,利用脉冲激光沉积(PLD)技术在不同类型的衬底上制备了高质量的CTO薄膜,系统地研究了CTO薄膜的铁电和电输运性能。(1)在导电的(001)取向的Nb-STO衬底上生长了一系列的CTO薄膜,调节生长室内的氧气压和所用激光能量,得到表面平整的薄膜。优选生长条件为2 Pa的氧气压,350 m J的激光能量。分析了室温下CTO赝四方结构和STO立方结构的晶格常数,得出在Nb-STO衬底上CTO薄膜的长轴与五个STO单胞相匹配,其失配度仅为0.04%。分析XRD图谱得出CTO薄膜与Nb-STO衬底的匹配关系为[010]CTO//[010]Nb-STO。?扫描和RSM测试进一步验证了两者之间的外延关系。保持其他生长条件一致,在Pt-Si衬底上生长了不同氧压和不同激光能量的CTO薄膜,优选2 Pa的氧气压,350 m J的激光能量得到的薄膜表面光滑平整。XRD分析表明Pt-Si衬底上的CTO薄膜以(0l0)的b轴择优取向生长。在Dy Sc O3和Gd Sc O3衬底上CTO薄膜以(00l)的外延取向生长,CTO晶格受到不同程度的拉伸应变。在La Al O3衬底上CTO薄膜仍以(00l)的外延取向生长,受到严重的压缩应变。在Mg O衬底上由于晶格失配非常大,CTO无法与其相匹配,薄膜采用多晶模式生长。(2)在Nb-STO和Pt-Si衬底上生长了不同厚度的CTO薄膜,系统地分析了其电学性能。不同衬底上在20-65 nm厚度范围内CTO薄膜都比较平整均匀,不会引起PFM测试中源于形貌的误差。通过导电探针给样品不同的区域分别施加正负不同的电压后,进行PFM测试。分析振幅和相位图中的衬度对比,得到不同厚度的CTO薄膜面内和面外方向都发生了180°的铁电极化反转,证明了室温下CTO/Nb-STO和CTO/Pt-Si中存在稳定的铁电性,也验证了Nb-STO衬底与CTO薄膜的外延匹配关系。通过在样品上施加一组正负电压实现不同铁电畴的切换后,使用c-AFM测试CTO/Nb-STO中5×5μm~2区域的面电流分布,得到不同的极化方向上电流的大小相差达到两个数量级,表现出由铁电极化驱动的电阻性开关行为。此外,在Nb-STO和Pt-Si衬底上的CTO薄膜中有明显的自极化现象,分析其原因可能是极化和应变梯度之间的耦合。从-10 V到+10 V之间测试了振幅-电压曲线,随着厚度的增加薄膜的矫顽场增大。在Pt-Si衬底上生长的多晶CTO薄膜不同于其本体多晶陶瓷,表现出正的压电效应。
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