【摘 要】
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1,2-二氯乙烷(1,2-DCA)和1,2-二溴乙烷(EDB)作为土壤和地下水中优先控制的污染物,近年来一直是环境界重点关注的对象。基于活性矿物的非生物自然衰减技术由于其成本低、无害、绿色可持续等优点在近年来备受环境学者关注。本文研究了几种重要的活性矿物[马基诺矿(FeS)、硫酸盐绿绣GRs(SO42-)、氯化物绿绣GRs(Cl-)、磁铁矿Fe3O4]厌氧还原1,2-DCA和EDB的反应速率和反应
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1,2-二氯乙烷(1,2-DCA)和1,2-二溴乙烷(EDB)作为土壤和地下水中优先控制的污染物,近年来一直是环境界重点关注的对象。基于活性矿物的非生物自然衰减技术由于其成本低、无害、绿色可持续等优点在近年来备受环境学者关注。本文研究了几种重要的活性矿物[马基诺矿(FeS)、硫酸盐绿绣GRs(SO42-)、氯化物绿绣GRs(Cl-)、磁铁矿Fe3O4]厌氧还原1,2-DCA和EDB的反应速率和反应机理。并利用马基诺矿在O2扰动条件下能产生羟基的机理,探究O2扰动条件下降解1,2-DCA和EDB的可行性,并同厌氧条件下机理与速率进行了对比。另外研究了马基诺矿在不同环境条件(硫化物浓度、pH、金属阳离子共存、马基诺矿浓度、BTEXs共存)对其降解速率的影响和马基诺矿自身矿物的转变。探究了硫酸盐绿锈[GRs(SO42-)]在中性的O2扰动条件下产羟基能力和降解有机物的能力。实验结果表明厌氧条件下马基诺矿能够还原降解1,2-DCA和EDB,降解反应符合拟一级反应,1,2-DCA的拟一级动力学常数Kobs为0.080±0.01 d-1,EDB的Kobs为0.063±0.003 d-1。通过对中间产物的分析,1,2-DCA和EDB可能通过β-消除生成卤素离子和还原性气体乙烯。O2扰动条件下降解速率会慢于厌氧条件,1,2-DCA的拟一级动力学常数Kobs为0.075±0.003 d-1,EDB的Kobs为0.016±5.58×10-4 d-1。通过产物分析,O2扰动下1,2-DCA和EDB的降解是还原和有氧产羟基降解综合作用,并且还原作用占主导作用。马基诺矿在厌氧条件下转变成了复硫铁矿(Fe3S4)和针铁矿[(FeO(OH)],O2扰动条件下马基诺矿则转变成了菱硫铁矿(Fe9S11)。厌氧条件下,pH由2提高到11时,马基诺矿还原脱卤的速率会随之提高,pH与反应速率有较好的正相关性,在O2扰动条件下pH与降解速率之间无相关性;厌氧条件下硫化物浓度的提高提高了1,2-DCA和EDB的降解速率;无论在厌氧还是O2扰动环境,中间/软酸金属阳离子的加入提高了降解速率,而硬酸金属阳离子的加入则会抑制降解速率;矿石浓度的增加导致活性位点的增多同样会提高降解速率;作为1,2-DCA和EDB共存污染物的BTEXs,不会对马基诺矿降解1,2-DCA和EDB产生影响,以上现象出现的原因在正文中均做出了相应的解释。其余活性矿物仅有GRs(Cl-)能够降解1,2-DCA,GRs(SO42-)和GRs(Cl-)能降解EDB,反应符合拟一级反应动力学,降解机理是通过β-消除生成乙烯。对于1,2-DCA,矿物的反应活性为:FeS>GRs(Cl-)>GRs(SO42-)≈Fe3O4,对于EDB,矿物的反应活性为:GRs(SO42-)>FeS>GRs(Cl-)>Fe3O4。同马基诺矿等矿物,GRs(SO42-)在中性有氧条件下,4 h约可以产生18.49μmol羟基,利用产生的羟基没有发现EDB的降解,但对于苯酚有一定作用。
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