【摘 要】
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能源与环境问题日益突出,清洁能源的发展利用是大势所趋,太阳能作为一种清洁无污染的可再生能源,众多学者对太阳能利用展开了广泛研究。传统单一的太阳能利用方式往往只利用了太阳光部分波段的光,为了使全光谱的太阳光得到有效利用,学者们考虑将多种太阳能利用方式分波段地结合起来,本课题组提出了太阳能有序转化综合利用的思想,将高频波段的光用于光热协同反应制备高附加值产物,利用低频波段的光加热导热油用于热动力发电,
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能源与环境问题日益突出,清洁能源的发展利用是大势所趋,太阳能作为一种清洁无污染的可再生能源,众多学者对太阳能利用展开了广泛研究。传统单一的太阳能利用方式往往只利用了太阳光部分波段的光,为了使全光谱的太阳光得到有效利用,学者们考虑将多种太阳能利用方式分波段地结合起来,本课题组提出了太阳能有序转化综合利用的思想,将高频波段的光用于光热协同反应制备高附加值产物,利用低频波段的光加热导热油用于热动力发电,实现太阳能全光谱利用。根据这一思想本课题组完成搭建了太阳能光热协同反应与集热一体化实验平台。该体系下辐射热效应与非热效应共存,涉及到辐射热效应相关的材料辐射吸收转化特性以及非热效应耦合热效应的光热协同反应两方面关键问题。本文从提高辐射吸收热转化能力的角度出发,制备了贵金属负载的Ti O2球壳系列材料,对材料的辐射热效应展开探究,通过UV-Vis-NIR和FTIR对制备的系列材料的吸收率和发射率进行表征,并根据材料的辐射吸收特性在光热实验体系下建立了温度相关的热平衡模型,模型计算结果各材料的平衡温度与光热响应实验结果在趋势上较为符合,表面温度高低顺序为P25＜Ti-HS＜Ag Ti-HS＜Au Mg Ti-HS＜Au Ti-HS,模型具有一定的可靠性,可以在未来对具有较高光热响应能力的材料进行拓展和筛选。在聚光下辐射非热效应耦合热效应进行光热协同反应研究,基于制备的贵金属负载的Ti O2球壳系列材料,针对CO2和H2O分解反应,贵金属Au和Mg O共负载的Ti O2球壳达到最好的催化效果,H2产量为30.1μmol/g-cat,CH4产量为3.2μmol/g-cat,CO产量为30.9μmol/g-cat。XRD、SEM和TEM说明制备的样品具有较好的晶体特征,表现出带孔的中空球壳形貌以及贵金属和Mg O的成功负载。UV-Vis、PL和瞬态光电流测试仿真说明了贵金属Au的LSPR效应增强了光吸收,与Mg O共负载能够激发更多光生载流子,且具有较低的光生电子空穴对复合率。XPS说明了光照前后及反应后元素价态的变化,氧空位参与的反应机理。FDTD仿真说明了贵金属Au和Ag的负载能够提高光吸收能力,且会在与Ti O2交界处产生明显的电磁场增强效应。为了实现有序转化综合利用的理念,选择催化效果最优的Au Mg Ti-HS材料与集热层结合,在搭建的一体化综合利用系统上进行了光热协同分解CO2和H2O与集热一体化实验,产出碳氢产物的同时实现了集热,H2、CH4、CO产量分别为30.1、3.2、30.9μmol·g-1,系统集热效率达到39.85%。
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