有序多孔钨基/Pt异质结构的制备及在电催化的应用

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:tgb567_2008
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贵金属Pt基材料催化析氢性能优异,在制备清洁能源方面有广大的应用前景。针对Pt资源稀少,价格昂贵,工业化应用困难的问题,本文利用阳极氧化法制备一维有序WO3纳米孔基底,结合脉冲电沉积法构建Pt基异质结构催化剂。系统研究了沉积参数对异质结构电催化性能的影响,并探讨了一维有序WO3纳米孔掺杂磷、氮元素对Pt基异质结构催化剂电化学性能的影响。具体研究内容如下:通过阳极氧化法制备一维有序WO3纳米孔,研究了阳极氧化温度、时间对产物表面形貌的影响,确定了最佳实验条件。利用脉冲电沉积法在一维有序WO3纳米孔基底上沉积Pt,构建WO3/Pt异质结构,探讨了脉冲电沉积的参数对沉积Pt纳米颗粒的影响。发现一维有序WO3纳米孔表面修饰Pt后,电催化析氢性能得到明显提高,光电流响应从64μA·cm-2增加至198μA·cm-2,提高两倍。对一维有序WO3纳米孔进行磷化处理构建P-WOX/Pt异质结构,通过改变磷化时间探究基底掺杂量对异质结构电催化性能的影响。结果表明,经P元素修饰后再沉积Pt可以提高电催化析氢性能,且表现出甲醇电催化氧化活性。其中磷化120 min后得到的P-WOX/Pt异质结构析氢过电势降至38 mV,甲醇电催化氧化的活性相对较好,但催化电流在168 s后降至0.2 mA·cm-2以下,稳定性差。为了进一步提高异质结构的催化活性和稳定性,在NH3气氛中对一维有序WO3纳米孔进行热处理,构建N-WOX/Pt异质结构,研究了掺杂时间对异质结构性能的影响。结果显示,掺杂时间对电催化析氢性能影响较小,而对甲醇的电催化氧化性能影响显著。氮化120 min的N-WOX/Pt异质结构析氢起始过电位43 mV,电流密度10 mA·cm-2时电势为81 mV,电催化析氢性能优异,电催化氧化电流600 s后依然高达0.194mA·cm-2,If/Ib值高达1.92,表明材料对甲醇电催化氧化的稳定性提高,且具有优异的抗中毒能力。
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