基于SiO2纳米结构复合材料的设计、合成及其在碳氢化合物选择性氧化方面的应用

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选择性氧化是使碳氢化合物分子功能化的一个简单、重要的途径,其新的研究进展覆盖了现代工业、农业、医药等主要领域。对于碳氢化合物的选择性氧化,寻找和设计一种高效的纳米催化剂是至关重要的。二氧化硅纳米材料,由于其特殊的物理化学特性,得以在催化剂载体方面广泛的应用。本论文中,以二氧化硅纳米结构为载体,设计合成了一系列复合催化剂,并探究了它们在碳氢化合物选择性氧化方面的应用,主要包括以下内容:(1)通过简单的水解法制备了SiQDs/SiO2纳米复合材料,尺寸均匀,大小为100nm;在无溶剂、以叔丁基过氧化氢为引发剂、空气中的氧气为氧化剂、可见光照射的条件下,将其应用于顺式环辛烯的选择性氧化,复合催化剂表现出较好的催化性能。(2)通过简单的水解法制备了多孔CQDs/SiO2纳米复合材料,并用SEM、TEM、HRTEM、EDX、BET、DRS、Raman、FT-IR等表征方法研究了催化剂的形貌及基本性质,进而探索了它对顺式环辛烯的选择性催化氧化,结果发现小尺寸CQDs/SiO2纳米复合材料在可见光照射下对顺式环辛烯的选择性氧化具有良好的催化效果和稳定性。(3)通过简单的方法制备了Au/CQDs/SiO2纳米复合材料、Au/SiO2纳米复合材料和CQDs/SiO2纳米复合材料,并用SEM、TEM、HRTEM、UV-Vis、XRD、FT-IR、Raman等表征方法研究了其形貌和性质,进而探索了对顺式环辛烯的催化性能,Au/CQDs/SiO2纳米复合材料表现出优异的催化效果。(4)设计合成了AuNPs、Au/SiO2纳米球和Au/SiOx复合薄膜,并用SEM、TEM、HRTEM、EDX、UV-Vis、XRD等表征方法研究了其形貌和性质,将制备的材料应用于顺式环辛烯的选择性氧化,Au/SiOx复合薄膜展示了良好的转化率和选择性,SiOx薄膜被证明是一种很好的催化剂载体。(5)利用带负电的CQDs与[Ru(bipy)3]2+之间的静电吸引作用,通过简单的搅拌方法制备了CQDs/[Ru(bipy)3]2+纳米复合材料,并用TEM、UV-Vis、FT-IR等表征方法研究了其形貌和性质;所制备的材料在氧还原反应中表现了很好的催化效果和稳定性,在光解水产氢实验中展现了良好的催化活性。
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