新型铝基颗粒去除水中砷、氟的效能及机理研究

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近几年,人们对砷、氟污染的关注度越来越高。而吸附法在水处理中有广泛的应用,因此开发出新型、高效的吸附剂去除砷、氟成为人类研究的重点。本实验利用前期制备出的铝锰复合氧化物(MODAO)粉末状吸附剂为原料,加入粘结剂聚丙烯酰胺(PAM)制成颗粒状的吸附剂——铝基颗粒(Al-Mn Based Particulate Adsorbent,ABPA)。并探讨了相关的吸附机理及其对砷氟的去除性能。主要完成工作和研究结果如下:1.通过优化制备条件,在铝锰复合氧化物粉末(Al3Mn1,Al:Mn=3:1)中加入聚丙烯酰胺(PAM)作为粘结剂制成颗粒状吸附剂,当烘干温度为60℃时效果最好。2.利用扫描电子显微镜——能谱分析(SEM——EDS)、测绘(Mapping)、比表面积(BET)、红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)等表征技术,发现了ABPA的比表面积为54.26 m2/g,等电点(pHpzc)为3.83,其主要元素包括Al、Mn、O和C;ABPA中的金属氧化物主要为无定型晶型结构,表面富含羟基;另外,对ABPA进行强度测试,发现其抗压强度为300N左右。由孔径测试可知,ABPA具有极少的小于4nm的空隙存在。3.吸附动力学实验结果表明,Power模型都可以很好的描述F、As(III)、As(V)吸附动力学曲线的特征,这说明了ABPA表面分布有不同吸附能的活性位点。此外颗粒内扩散会影响F、As(III)、As(V)的吸附速率,但不是唯一的控制因素。4.吸附等温线实验结果表明,Temkin等温线模型可以很好的描述ABPA对氟的吸附等温线特征,这说明吸附过程中包括化学作用和物理作用;Langmuir等温线模型对As(III)吸附等温线数据的拟合程度最好,最大吸附量qm达到了57.5mg/g;而Freundlich等温线模型可以很好的描述ABPA吸附As(V),最大吸附量达到49.6 mg/g。5.pH影响实验结果表明,当溶液为中性时,ABPA对F-的去除效果较好,pH=3时吸附去除F效果较差,这是因为pH=3时溶出大量的Al3+并与F-形成优势络合物[AlF]2+、[AlF2]+、AlF3,而此时吸附剂表面带正电荷(pHpzc=3.83)。pH对ABPA除As(III)、As(V)的规律接近,pH=3时吸附除As(III)、As(V)效果较好,ABPA对As(III)的吸附是先将As(III)氧化成As(V)再吸附,而氧化能力也是低pH时较好。6.共存阴离子实验结果可以看出,阴离子的存在对ABPA吸附F的影响较小;而阴离子对吸附As(III)、As(V)影响较大,其中PO43-影响最大,因为P和As为同族元素,结构相似,存在竞争吸附。7.利用FT-IR、XPS技术分析吸附前后的ABPA样品,羟基参与了反应,这就说明了络合作用为主要机制,也能说明ABPA除As(III)中氧化作用的存在;从SEM图中可以看出,吸附后的ABPA表面有絮体沉积物,这应该是Al3+的水解产物与水中的As、F阴离子结合后形成的沉积物。8.氟柱吸附实验中,初始浓度C0=3mg/L,接触时间(EBCT)为15min,当过柱体积为119时,氟离子的出水浓度达到1mg/L,而此时的吸附量为0.54mg/g;砷柱吸附实验中,C0=100ug/L,接触时间(EBCT)为15min,当过柱体积为1510时,As(III)出水浓度达到10ug/L,而此时的吸附量为327.7ug/g;而当过柱体积为1520时,As(V)出水浓度达到10ug/L,而此时的吸附量为313.8ug/g,ABPA对As(III)的吸附效果较好。9.经过筛选,草酸作为淋洗液效果最好,草酸淋洗F、As(III)、As(V)的最佳浓度分别为3mmol/L、2 mmol/L、3 mmol/L,经过五个循环再生F的去除效率从87.6%降到75.2%,As(III)的去除效率从87%降到71.7%,As(V)的去除效率从92.2%降到68.6%。
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