【摘 要】
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由于新能源汽车数量的激增以及进口国家疫情反复、政治环境不稳定等因素导致钴矿供应链薄弱,富镍正极材料中钴元素价格在不断上涨。在此背景下,研究人员在努力开发新型无钴正极材料,其中层状氧化物正极是无钴材料的主要研究方向。而Li Ni O2材料由于高放电比容量的先天优势再次成为众多无钴材料中的研究热点。然而由于Li Ni O2材料本身存在的结构问题,材料存在严重的锂镍混排和较差的热和空气稳定性。为了解决L
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由于新能源汽车数量的激增以及进口国家疫情反复、政治环境不稳定等因素导致钴矿供应链薄弱,富镍正极材料中钴元素价格在不断上涨。在此背景下,研究人员在努力开发新型无钴正极材料,其中层状氧化物正极是无钴材料的主要研究方向。而Li Ni O2材料由于高放电比容量的先天优势再次成为众多无钴材料中的研究热点。然而由于Li Ni O2材料本身存在的结构问题,材料存在严重的锂镍混排和较差的热和空气稳定性。为了解决Li Ni O2材料存在的较差的结构稳定性进而引起的较差电化学性能的问题,本论文引入了少量Mn元素,合成了两种不同比例的镍锰二元无钴高镍正极材料,并研究了其结构和性能。首先通过化学共沉淀法合成了Ni0.98Mn0.02（OH）2和Ni0.95Mn0.05（OH）2前驱体材料,通过ICP测试验证了材料预想的合成比例;振实密度测试表明了前驱体较高的振实密度;XRD测试证明合成的前驱体材料均为纯度较高的β-Ni（OH）2型六方晶系层状结构;SEM测试结果表明两种前驱体材料合成了球形度较好,大小为10μm左右的二次晶粒。其次探究了Ni0.98Mn0.02（OH）2和Ni0.95Mn0.05（OH）2前驱体材料的最佳煅烧温度。对于Ni0.98Mn0.02（OH）2前驱体煅烧温度分析,700℃下形成了较好的层状结构和表面形貌,在0.1 C电流密度下的放电比容量为217.19 m Ah/g,1 C首放比容量分别为197.5 m Ah/g,5 C下的放电比容量可达到144 m Ah/g;同理探究Ni0.95Mn0.05（OH）2前驱体煅烧温度,720℃下形成了较好的层状结构和表面形貌,0.1 C下的放电比容量为210 m Ah/g,1 C电流密度下循环100圈后,材料放电比容量仍能保持在170.5 m Ah/g,倍率性能测试结果表明5 C下的放电比容量可达到161.3 m Ah/g。然后在最佳煅烧温度合成的性能优异的终产品的基础上,对Li Ni O2、Li Ni0.98Mn0.02O2（NM98）和Li Ni0.95Mn0.05O2（NM95）三种材料进行结构性能对比分析,探究锰元素对于材料结构演变和电化学性能的影响。NM95材料内部具有有序的层状结构和更清晰的晶格条纹;锰元素的存在维持了H2-H3相变的高可逆性,抑制了材料微裂纹的产生。NM95材料在1 C下的首次放电比容量189.6 m Ah/g,在1 C下循环100圈后循环保持率为89.93%,远大于LNO材料（60.26%）,且高温50℃测试结果表明NM95材料在0.5 C下首次放电比容量仍能达到205 m Ah/g。最后对Li Ni0.95Mn0.05O2材料进行了铌元素掺杂和包覆的复合改性研究,并探究最佳比例的铌改性材料。在掺杂1%和包覆0.5%Nb2O5的Li Ni0.95Mn0.05O2（NM95-1-0.5）改性材料内部观察到了均匀分布的铌元素,并在表面观察到了Li Nb O3包覆层。NM95-1-0.5材料在0.1 C下的首次放电比容量达到216.4m Ah/g,1 C下循环100圈后容量保持率为96.6%,在5 C大电流倍率下仍表现出较大的放电比容量。并且NM95-1-0.5改性材料具有较好的电极可逆性和较小的界面反应电阻。
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