基于地基MAX-DOAS观测的京津冀与长三角地区CHOCHO,HCHO和NO2污染研究

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空气污染越来越受到科学家的重视,并且已成为世界范围内的主要环境制约因素之一。它是中国严重的环境问题之一,主要归因于经济的快速增长、工业化和其他人为活动。目前,地基MAX-DOAS观测CHOCHO、HCHO和NO2等大气污染物的工作已经在中国不同城市开展。论文的第一部分主要研究了使用MAX-DOAS观测反演获取CHOCHO的设置优化问题。采用不同的敏感性测试试验对拟合参数进行优化。在432-438nm的波长下限和455-460 nm的波长上限内进行反演,能够有效减小拟合残差的均方根和差分斜柱浓度(DSCD)的误差。因此,波长下限在432-438nm范围,波长上限在457-460nm范围时,最适合用于CHOCHO的差分斜柱浓度反演。研究了不同气象条件对CHOCHO和NO2浓度的影响。灰霾天NO2、CHOCHO和PM 2.5的平均浓度比晴天大。与保定相比,北京的大气痕量气体含量更高,主要是因为北京的经济和工业活动更为频繁。两个站点观测到的CHOCHO均表现出了冬季高夏季低的季节性变化特征,但是HCHO却有相反的表现,高值在夏季被探测到。大气痕量气体有明显的日变化过程,结果表明HCHO的产生与挥发性有机化合物(VOCs)的光氧化作用有很强的联系,而CHOCHO的日变化可能与晚上的人为作用有关。HCHO和CHOCHO均未发现明显的周末效应。我们研究了HCHO和CHOCHO的温度依赖性关系,发现北京和保定这两个监测站的HCHO与气温均呈正相关,这进一步强化了HCHO的产生与VOCs的光氧化有关的结论;而两个站点的CHOCHO与气温均呈负相关,说明光解是CHOCHO的主要下沉点。我们还研究了CHOCHO和HCHO的比率(RGF),RGF是获取VOCs前体信息的一个指标。将RGF与MODIS获得的EVI数据进行了比较,表明该数据与生物排放量有直接关系。与春、夏季相比,在秋、冬季,当观察到较高的EVI水平时,RGF显示出更高的值。因此,较高的RGF值对应于人为排放,较低的RGF对应于生物排放。HCHO与EVI的强相关性表明异戊二烯的氧化与HCHO的生成有很强的相关性。
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