【摘 要】
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析氢反应（HER）是水裂解中关键的半反应,高效的电催化剂的开发对于加快HER过程,从而显著提高整体水裂解的速率至关重要。目前,常用的HER催化剂主要是Pt等贵金属基材料,但其高昂的价格和稀缺性严重阻碍了贵金属材料的实际应用。为了解决这一问题,人们在设计和合成高性能和廉价的替代电催化剂方面付出了巨大的努力。基于此,本论文利用等离子体直流电弧法与气相硒化法相结合,设计并合成了Fe/FeSe2@C纳米材
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析氢反应（HER）是水裂解中关键的半反应,高效的电催化剂的开发对于加快HER过程,从而显著提高整体水裂解的速率至关重要。目前,常用的HER催化剂主要是Pt等贵金属基材料,但其高昂的价格和稀缺性严重阻碍了贵金属材料的实际应用。为了解决这一问题,人们在设计和合成高性能和廉价的替代电催化剂方面付出了巨大的努力。基于此,本论文利用等离子体直流电弧法与气相硒化法相结合,设计并合成了Fe/FeSe2@C纳米材料和FeSe2/CoSe2@C纳米复合材料,并研究了Fe/FeSe2@C纳米材料和FeSe2/CoSe2@C纳米复合材料作为电解水析氢反应催化剂的催化性能。使用X射线衍射仪和X射线光电子能谱对所制备的Fe/FeSe2@C纳米材料和FeSe2/CoSe2@C纳米复合材料的相及化学组成分别进行了分析;利用透射电子显微镜和高分辨透射电镜观察了Fe/FeSe2@C纳米材料和FeSe2/CoSe2@C纳米复合材料的微观形貌和结构;利用电化学测试对Fe/FeSe2@C纳米材料和FeSe2/CoSe2@C纳米复合材料的电催化性能进行了研究。以金属铁为原料,采用等离子体直流电弧法结合气相硒化法合成了Fe/FeSe2@C纳米材料,研究了其在酸性电解液中的电催化析氢性能。研究表明,与未经硒化处理的Fe@C纳米颗粒相比,经过硒化处理的Fe/FeSe2@C纳米材料的电催化析氢性能得到了明显的提高。并且通过调节Fe@C与Se粉的投料比,发现当Fe@C与Se粉的用量比为1:2时,Fe/FeSe2@C纳米材料表现出较好的电催化析氢性能,在10 m A cm-2的电流密度下过电位为267 m V vs RHE,相对应的塔菲尔斜率为92 m V dec-1。以金属铁、钴为原料,在甲烷和氩气的混合气氛条件下,利用等离子体直流电弧法制备出了FeCo@C纳米颗粒。通过后续在氩气气氛下进行硒化处理,将FeCo@C纳米颗粒成功地转化为FeSe2/CoSe2@C纳米复合材料。通过线性伏安、循环伏安和交流阻抗等电化学测试对FeSe2/CoSe2@C纳米复合材料的电催化析氢性能进行了研究。结果表明:当FeCo@C纳米颗粒和Se粉的用量比为1:2时,FeSe2/CoSe2@C纳米复合材料展现出较好的电催化析氢效果。过电位仅为159 m V vs RHE时就能达到10 m A cm-2的电流密度,相应的塔菲尔斜率为58.3 m V dec-1。研究表明,与Fe/FeSe2@C纳米材料（267 m V vs RHE）相比,FeSe2/CoSe2@C纳米复合材料（159 m V vs RHE）催化HER过程达到10 m A cm-2的电流密度所需的过电位降低了108 m V vs RHE,催化性能得到了明显的提升。通过引入与FeSe2结构相似的CoSe2,形成了FeSe2/CoSe2异质结构,充分发挥了FeSe2与CoSe2之间的协同作用,暴露了更多的催化活性位点,提高了HER过程中的电子传输速率,从而提高了催化剂的析氢催化性能。
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