基于共价有机框架杂化材料的制备及光解水制氢应用

来源 :哈尔滨理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:Tianzhh
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着能源短缺和环境污染的问题日益严重,寻找一种绿色、可持续能源以替代现有化石燃料迫在眉睫。在各种绿色可再生能源中,氢能由于燃烧产物清洁无污染和能量密度高被认为是化石能源的最佳替代品。诸多获取氢能的方法中光催化分解水制氢被认为是最合理的获得氢能的途径之一,而设计合成出一种具有高效分解水产氢的催化剂是其中的关键所在。共价有机框架(Covalent Organic Frameworks,COFs)由于其优良的可见光吸收、具有大量的规整孔道结构等优点在光催化分解水领域展现出了巨大的潜力,但较强的光生电子-空穴复合率限制了COFs光催化剂性能的提高。针对该问题,本文首次将COFs和传统半导体二氧化钛通过共价键连接在一起构筑了异质结,又将多孔的MOF-808通过氨基修饰与COFs构筑成共价键连接的杂化材料,促进光生电荷的分离、提高光催化产氢性能。主要内容如下:1)使用溶剂热法合成了双晶面,使用3-氨丙基三乙氧基硅烷和2,4,6-三羟基-1,3,5-苯三甲醛对合成进行功能化,制备了表面带有氨基功能团的。将加入Tap Pa-1-COF的合成体系中原位复合制备了共价键连接的杂化材料。通过紫外-可见漫反射光谱、傅里叶红外和X射线光电子能谱分析证明了和Tp Pa-1-COF之间共价键的形成;紫外-可见分光光度法和平带电位分析法证明了和Tap Pa-1-COF构成了II型异质结;光催化活性测试表明,的光催化产氢速率为11.19mmol?g-1?h-1,是不含有共价键的的产氢速率的3.0倍,是相同比例的氨基和Tp Pa-1-COF物理混合的4.6倍。瞬态光电流响应、电化学交流阻抗谱、荧光光谱和表面光电压研究表明和Tp Pa-1-COF之间的共价键可以有效抑制光生电子和空穴的复合,从而提升光催化产氢速率。2)使搅拌法合成MOF-808,进而用对氨基苯甲酸对MOF-808进行氨基功能化获得了。将加入Tap Pa-1-COF的合成体系中原位复合制备了共价键连接的MOF-808-Tp Pa-1-COF杂化材料。随后通过优化MOF-808的修饰条件和在催化剂中的占比获得了MOF-808-Tp Pa-1-COF系列杂化材料中光催化活性最高的样品。利用紫外-可见漫反射光谱和傅里叶红外光谱结果证明了MOF-808和Tap Pa-1-COF之间共价键的存在;紫外-可见分光光度法和平带电位分析法证明了MOF-808和Tap Pa-1-COF构成了II型异质结;光催化活性测试表明,MOF-808-Tp Pa-1-COF(6/4)的光催化产氢速率为11.88 mmol?g-1?h-1,是不含有共价键的,MOF-808/Tp Pa-1-COF(6/4)的产氢速率的2.9倍,是物理混合的2.6倍。电化学交流阻抗谱、荧光光谱和表面光电压谱的进一步分析表明,杂化材料中两组分间的共价键连接可以真正起到桥梁作用,从而增强光催化过程中光生电子的转移和电子空穴对的分离。
其他文献
“人性化设计”,从广义上来说,就是“为人而设计”,人是设计的中心和尺度。这种尺度包含生理尺度和心理尺度。两种尺度的满足都是通过“设计的人性化”得以实现的。
文章结合中国医学科学院肿瘤医院外科楼地下二层漏水问题,对排水管道锈蚀原因进行了分析,并针对高温蒸汽灭菌器排水管道的设计与施工提出了一些建议。
为探讨血管紧张素Ⅱ1型受体拮抗剂Losartan对正常和肾血管性高血压大鼠冠状动脉循环和血流动力学的影响,采用狭窄左肾动脉的方法复制肾血管性高血压模型,连续测定麻醉状态下
随着高校内部税务工作不断改革,基于对税务管理模式及管理方式的进一步优化,来对高校财务管理能力进行提升,进而极大的缓解了税务风险。通过作者工作经验的运用,在高校税收这
介绍了某大型核能工程总设计师系统的构建情况以及总设计师队伍、总设计师办公室和专家委员会工作机制。从“责、权、利、考核”几方面对总师队伍质量管控、总设计师办公室和
目的 探讨老年急性肾功能衰竭(ARF)的病因特点及其与预后的关系,方法 对47例老年(年龄大于60岁)ARF的病因特点,治愈率,肾功能恢复速度和病死率等指标进行回顾性分析,并与同期收治的156例非老年(小
本文研究非自治动力系统中拉回吸引子关于时间依赖的紧性和渐近问题.首先,建立了具有紧亏分解的非自治动力系统后向紧拉回吸引子的一个存在性理论,即具有紧亏分解的非自治过
本刊讯房地产、房价、房市,一直是近年中国人所关心的热点话题,因为它和所有人息息相关,在中国几乎每个人都会被它的震荡拨动心弦。而政府、房地产商与消费者,也是三足鼎立各有河
近几年来,我省供销社通过发展龙头企业、专业合作社、村级服务站、农产品批发市场和参与农业开发,积极参与和推动农业产业化,为我省农业产业化和整个农村经济的健康发展做出了应
目的探讨先天性上睑下垂患儿行额肌腱膜悬吊加重睑形成手术过程中实施临床路径的效果。方法选择在本院眼科住院手术的患儿76例,分为临床路径组(A组)和对照组(B组),各38例,比较2组