Mn--Y二元金属碳酸盐的制备及其对水中P(Ⅴ)和As(Ⅴ)吸附去除中的应用

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磷是一种活泼的非金属元素,在水体中的存在形式主要有三类,分别为聚磷酸盐,有机磷酸盐和正磷酸盐。磷在化肥,农药,管材防腐,医药和等领域中有着越来越广泛的应用,但是因为自然因素和人类活动的影响,环境水体中的磷含量越来越高,从而导致了水体富营养化等环境问题。这对人类生产生活造成极大影响。砷在自然界中广泛分布,在很多领域应用广泛,如医药,电子制造,农业,冶金等。随着工业发展,越来越多的含砷废水进入环境中,而砷作为“五毒”之一,对人体健康的危害极大,已被相关机构列入第一类致癌物质。因此,探寻高效低廉的除砷除磷方法已成为刻不容缓的事情。吸附法具有操作简单、效率高、成本低等优点,已成为最有效的去除方法之一。近年来,以稀土元素为主要成分的新型吸附剂得到了国内外的普遍关注,相关研究表明,稀土基吸附剂对污染物有很好的去除效果。
  基于以上的现状和理论基础,本课题的主要研究内容如下:
  采用共沉淀法合成Mn-Y二元金属碳酸盐,然后利用场发射扫描电镜(FESEM)、比表面及孔径分析仪(BET)、X射线衍射仪(XRD)等表征合成的吸附剂,并且测得合成材料的等电点为6.38,比表面积为67.83m2/g。
  室温下通过静态摇床实验研究该材料对水溶液中P(V)的去除效果,同时考察P(V)的初始浓度、溶液pH、竞争离子以及离子强度等因素对Mn-Y二元金属碳酸盐吸附去除P(V)的影响。实验结果表明:溶液pH对Mn-Y二元金属碳酸盐吸附去除磷的影响很大,在pH在3-6时,Mn-Y二元金属碳酸盐对水体中P(V)的去除率都达到了95%以上,在pH6.0时,达到最大吸附,最大的吸附量达到142.4mg/g。用Langmuir等温吸附模型可很好的模拟该吸附热力学过程,得到的饱和吸附量144.9mg/g,与实验值很接近;吸附去除时间为5h去除率即可达到98%以上,去除速率是先较快后变慢直到平衡,该吸附动力学过程适合二级动力学方程。竞争离子Cl-、NO3-、SO4压、CO32。对吸附去除效果的影响很小。通过扫描电镜、x射线光电子能谱分析(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)等对吸附前后的吸附剂表征,推出该吸附过程包括物理和化学吸附两个部分,首先是磷酸根离子通过静电作用转移到吸附剂表面,然后磷酸根离子与吸附剂表面的金属官能团发生配位作用,以及与吸附剂表面碳酸根离子发生离子交换作用从而实现对Pm的吸附。
  室温下通过静态摇床法探究Mn-Y二元金属碳酸盐对水体中As(V)的吸附去除。实验结果表明:溶液pH对Mn-Y二元金属碳酸盐吸附去除As(V)的影响很大,在pH在3-6时,Mn-Y二元金属碳酸盐对水体中As(V)的去除率都达到了98%以上,在pH6.0时,达到最大吸附,最大的吸附量达到226.6mg/g。用Langmuir等温吸附模型可很好的模拟该吸附热力学过程,得到的饱和吸附量232.6mg/g,与实验值很接近;去除过程中去除速率是是先较快后变慢直到平衡,该吸附动力学过程适合二级动力学方程。竞争离子Cl-、NO3-、SO42-、CO32耐吸附去除效果的影响很小,PO43讨因为竞争作用影响很大。Mn-Y二元金属碳酸盐经过4次循环吸附后,去除率依旧保持在8O%以上。通过扫描电镜、X射线光电子能谱分析(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)等对吸附前后的吸附剂表征,认为As(V)在Mn-Y二元金属碳酸盐上的吸附属于专性吸附,以配位吸附为主,与吸附剂中的羟基(M-OH)形成内层配合物,同时也存在与CO32-发生离子交换。
  Mn-Y二元金属碳酸盐通过配位作用和离子交换作用可以较好的吸附水中的阴离子,为含砷含磷污水的治理提供理论和依据。
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