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铀矿是国家核能及核军工事业发展的基础。随着我国核武器试爆基地逐步对外开放、铀矿采冶活动及铀矿退役的增加,铀矿山及其周边的土壤治理与修复问题逐渐引起了学者们的关注,尤其是放射性废物中的核素可能经风化侵蚀或雨水浸渍、淋洗或地下渗流进入土壤和地下水,对矿区生态环境和人民生命安全产生潜在的威胁。因此,研究铀矿山及其周边土壤中核素污染赋存特征,同时掌握核素的迁移途径、迁移速度、迁移规律等影响及转化机制,对保证铀矿区生态环境、粮食安全无疑十分必要。本论文以铀矿区尾矿库周边土壤中放射性核素铀为研究对象,采用野外调查、室内分析、铀形态分级、批实验及柱实验等综合研究方法,确定了矿区土壤中放射性核素铀的污染特征;通过研究铀矿区农田土壤对铀的吸附行为,来确定土壤中铀迁移过程中的影响因素;通过HYDRUS软件和Visual Minteq软件分别对污水灌溉下铀在农田土壤中的迁移转化机制和降雨条件下土壤中铀的迁移转化机制进行了阐述。(1)采用野外调查、室内分析、铀形态分级、批实验及柱实验等研究方法,对铀矿区土壤中铀污染、富集特征及来源分析,确定了矿区土壤铀赋存形态分布特征及外源铀形态转化动态过程的影响因素。分析表层土壤-根际土壤-水稻根中铀含量的相关性,确认了根际区对铀的富集作用;另外铀在Fe2O3、Al2O3、P2O5较多的土壤中更易富集,有机质会加强土壤对铀的富集能力;通过多元统计分析土壤铀污染来源研究,发现尾矿区U、Cu、Pb和Th元素之间可能存在同源关系而导致其产生协同作用。表层土壤铀的残渣态含量最高,是土壤中铀的主要赋存形态,根际土壤碳酸盐结合态和有机结合态比例明显偏高;铀含量高的土壤活性铀比例也偏高,pH和有机质是影响铀赋存形态的主要因素。外源铀的添加量也会影响土壤铀的形态分布,高浓度的外源铀进入土壤后,向残渣态转变的过程更加缓慢;农田土吸附铀之后表面孔隙度逐渐降低,铀的特征吸收峰出现在800-1100cm-1区间,随着培养时间的延长,在1030cm-1和800cm-1附近均出现强吸收峰;淹水培养过程中pH随培养时间的延长缓慢升高,pH变化形态分布模拟结果与实验结果一致。(2)通过研究铀矿区农田土壤对铀的吸附行为,来确定土壤中铀迁移过程中的影响因素。土壤对铀的吸附过程用Langmuir吸附等温模型来描述最合适;准二级动力学模型相关系数R2为0.9977,内扩散动力学模型拟合结果显示,吸附的前半段主要受膜扩散控制,吸附后期主要是内扩散控制阶段;由吸附热力学拟合曲线可知,土壤对铀的吸附可以在常温下自发进行,且不受温度的影响。土壤有机质中存在着大量的极性基团,使土壤表面带有大量负电荷,与UO22+形成络合物,提高土壤对铀的吸附能力;实验土壤属于粉砂质壤土,等温吸附曲线类型为II型,迟滞回线类型为C型,孔径在250nm范围内,属于中孔材料。(3)采用HYDRUS软件和对污水灌溉下铀在农田土壤中的运移、积累及其模拟、预测。室内土柱淋溶实验和HYDRUS软件模拟含铀污水灌溉条件,铀在土壤垂直方向的迁移及积累行为的结果表明,土壤对铀的吸附性能是土柱淋出液中铀浓度及土柱剖面中铀分布的决定性因素,研究区土壤在不同淋溶量的淋溶过程中均出现了穿透现象,土壤的饱和导水率和弥散度在微观上影响铀在土壤中开始穿透的时间、穿透曲线的形状;应用HYDRUS软件对土壤在不同流量铀迁移及在土体中的积累进行拟合,土柱中不同时间、不同剖面铀含量的运移有很好的拟合效果;对污水灌溉条件下铀在土壤中的迁移距离进行预测,在灌溉水铀浓度为0.5mg·L-1时,污染体120天约迁移10cm,1200天迁移50cm的距离。污水灌溉下,铀对环境地下水的风险不容忽视。(4)运用Visual Minteq软件对降雨条件下土壤中铀的淋溶特性及转化机制进行系统研究。通过模拟不同pH降雨条件下土壤中铀的释放过程,结果发现pH的降低明显加剧了铀的解吸,释放过程用双常数速率方程拟合效果更为理想,即说明土壤表面对铀的释放可以表现出能量的不均匀性;淋滤后各形态铀在剖面分布特征表明,活性态铀比例总体呈上升趋势,残渣态铀比例总体上均不断下降,其中在淋滤液pH4的土柱中下降速率最快,通过Visual Minteq模拟了pH4.0、pH5.6、pH7.0三种土壤溶液中铀的形态,模拟结果与实验数据结果一致,可见酸雨条件下,土壤中的铀有一定的环境风险。