【摘 要】
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乙炔加氢是乙烯工业中重要的精制反应,这一反应要求将乙烯中的乙炔含量由1%降至ppm级。由于乙炔浓度横跨4个数量级,因此为动力学模型带来很大的困难。本文采用微观反应动力学
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乙炔加氢是乙烯工业中重要的精制反应,这一反应要求将乙烯中的乙炔含量由1%降至ppm级。由于乙炔浓度横跨4个数量级,因此为动力学模型带来很大的困难。本文采用微观反应动力学分析的方法,以期建立适用范围广的动力学模型。论文首先利用不同研究组报道的Pd(111)催化乙炔加氢DFT计算结果进行了微观反应动力学模拟,采用实际的粒径为3.4 nm的Pd/Al2O3作为催化剂,在选定条件范围(C2H2,0.6%-0.9%；C2H4,65%～75%；H2,1.5%～1.8%；T,75℃～80℃)内进行催化乙炔加氢动力学实验数据,根据此数据优选确定了的微观反应动力学参数；由微观反应动力学分析直接推导并计算模型参数,获得了宏观动力学模型如下：实验证明这一模型可以外推至原始动力学实验范围外(H2>1.4%,C2H2<0.9%)使用；不仅如此,以上模型还适用于粒径为1.6 nm的Pd/Al2O3催化剂。但由于反应机理的改变,对于6.2nm的Pd/Al2O3催化剂的催化反应预测较差。
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