分子筛催化剂作为一种典型的固体酸催化剂,由于具有均匀的孔径分布、特定的孔道结构以及可调节的酸性等特性,在石油化工、煤化工以及精细化工等领域得到了广泛的应用。分子筛特殊的孔道结构和尺寸在实验过程中会引起“限域效应”,这是导致分子筛催化剂具有择形性的重要原因。然而,通过实验研究很难在微观层次对限域孔道中催化反应机理进行解释,作为实验手段的强有力的补充,分子模拟技术己经越来越广泛地用来研究分子筛结构与催化反应性能之间的关系。本文运用Materials Studio软件中的Forcite模块、Doml~3模块以及LAMMPS软件,采用分子动力学方法和密度泛函方法对反应分子在分子筛限域孔道中的扩散行为进行了模拟研究。选取苯与甲醇烷基化反应和苯甲醛与2-丁酮羟醛缩合反应这两种典型的催化反应作为研究对象,分别研究其反应组分在ZSM-5分子筛和多级孔H-ZSM-5分子筛中的扩散行为,并基于均方位移、自扩散系数、径向分布函数和运动轨迹等特性探究扩散行为对产物选择性的影响。本文主要研究工作如下:（1）苯与甲醇烷基化反应:本课题探讨了铝取代H-ZSM-5沸石催化烷基化反应中代表性组分（苯、甲醇、烯烃和烷基苯）在673 K下的扩散行为。结果表明,673 K时甲醇和苯H-ZSM-5分子筛中的自扩散系数Ds分别为2.97×10-8和6.50×10-12 m~2·s-1;在CH3-ZSM-5分子筛中,中间体-OCH3的存在有利于苯和烷基苯的扩散,尤其是对二甲苯的扩散。此外,由于动力学直径与孔径的差异,反应组分沿分子筛孔道x、y和z方向呈各向异性扩散。（2）苯甲醛和2-丁酮羟醛缩合反应:本课题探讨了多级孔ZSM-5分子筛催化剂在373K下催化羟醛缩合反应中代表组分（苯甲醛、2-丁酮、烯醇中间体、醛醇产物和不饱和酮产物）的扩散行为。结果表明,烯醇中间体更倾向于在微孔中进行扩散,醛醇产物和不饱和酮产物更倾向于在介孔中进行扩散。相比于含有支链的产物,直链型产物在多级孔分子筛中扩散更快。此外,还研究了水合质子的存在对反应分子扩散行为的影响,表明水分子的存在抑制了反应组分的扩散,会降低反应速率。本论文的结果表明了分子筛限域孔道的结构和尺寸都会对反应组分的扩散行为产生影响,进而影响反应路径的选择性。这些研究结果有助于深入了解分子扩散对催化反应的影响,并为工业过程中高效催化剂的设计提供了理论依据。