【摘 要】
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超级电容器具有充放电速率快、功率密度高和绿色安全等突出优点,在新能源汽车及工业节能减排等领域显示出巨大应用前景。电极材料是电荷存储和电子传输载体,是决定电容器性能的关键因素之一。多孔炭材料具有来源广泛、成本低廉、比表面积高和孔道结构可调等优点,是商业化最早也是应用最广泛的电极材料,但受限于储能机理,存在能量密度偏低问题,限制了超级电容器的大规模应用。如何通过比表面积调控、孔道结构设计和功能组分有效
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超级电容器具有充放电速率快、功率密度高和绿色安全等突出优点,在新能源汽车及工业节能减排等领域显示出巨大应用前景。电极材料是电荷存储和电子传输载体,是决定电容器性能的关键因素之一。多孔炭材料具有来源广泛、成本低廉、比表面积高和孔道结构可调等优点,是商业化最早也是应用最广泛的电极材料,但受限于储能机理,存在能量密度偏低问题,限制了超级电容器的大规模应用。如何通过比表面积调控、孔道结构设计和功能组分有效掺杂,在保持高功率密度的同时提高能量密度是当前该领域研究的关键科学问题。煤沥青是一种复杂的有机芳烃大分子物质,有较高碳含量和特殊石墨微晶单元,是重要的炭材料前驱体,但高芳香性和高缩合度分子结构所引起的强π-π相互作用是阻碍煤沥青基高性能炭材料设计合成的瓶颈问题。本文通过煤沥青分子结构设计,经金属及杂原子等电活性组分修饰,成功制备了不同微观结构和表面形貌特征的多孔炭及炭复合材料,系统研究了炭及炭复合电极材料的比表面积、孔径分布以及功能组分掺杂对电化学性能的影响,为构筑高能量密度、高功率密度超级电容器提供了新的思路和方法。具体内容如下:（1）采用Friedel-Crafts酰基化和Baeyer-Villiger氧化反应,成功制备三维交联羰基沥青和具有两亲性能羧基沥青。分子结构改变降低炭化时芳烃间π-π堆积,有效调控炭材料微/介孔结构,缩短电解液离子的传输路径,提升超级电容器电极材料的比容量和倍率性能。羰基沥青直接炭化后,比表面积为1394.6m2g-1,孔容为1.54cm3g-1,介孔比例为73.4%,电流密度为1Ag-1时,比容量为317Fg-1;两亲性羧基沥青,经KOH活化后,比表面积为2098.2m2g-1,孔容为1.63cm3g-1,介孔比例为80.1%,电流密度为1Ag-1时,比容量为320Fg-1。与原煤沥青炭材料比,经羰基和羧基功能化后炭材料比电容值分别提高了162%和164%。（2）利用两亲性羧基沥青与丙烯酸、丙烯酰胺分子间价键作用,通过原位聚合反应,成功制备羧基沥青功能凝胶。通过凝胶炭化法,借助聚丙烯酸与聚丙烯酰胺不同裂解机理,得到两种不同比表面积和孔道结构炭材料。羧基沥青/聚丙烯酸凝胶炭材料和羧基沥青/聚丙烯酰胺凝胶炭材料的比表面积分别为1294.6m2g-1和1210.1m2g-1,孔容分别为1.34cm3g-1和1.32cm3g-1。在1Ag-1电流密度下,两种炭材料的比容量分别为316Fg-1和306Fg-1,当电流密度增加到10Ag-1时,比容量分别为279Fg-1和273Fg-1,容量保持率分别为88.3%和73%。与C-CCP相比,比电容值分别提高了54%和49%。（3）采用原位聚合法制备Mn2+/CCP掺杂聚丙烯酰胺功能凝胶,借助分子间价键作用,CCP与Mn2+精细分散在凝胶体系中,利用PAAm热分解特性成功制备具有多孔结构氧化锰掺杂炭复合材料。在0.25Ag-1的电流密度下,炭复合电极材料的比电容为483.7Fg-1,在2Ag-1的电流密度下循环3000次后,其电容保持率为97.9%。炭复合材料优异电化学性能归功于氧化锰纳米颗粒与多孔炭的协同作用,有效避免金属氧化物的聚集,提高炭复合电极材料的导电性和循环稳定性。（4）利用羧基与氮原子配位作用,将氮引入到炭骨架中,经高温炭化制备氮掺杂炭复合材料。羧基沥青/聚苯胺炭化后氮含量为4.99%,氮的化学键合态以石墨氮（N-Q）和吡啶氮（N-6）为主,占比为72.9%;羧基沥青/聚吡咯炭化后中氮含量为3.13%,氮的化学键合态以吡啶氮（N-6）和吡咯氮（N-5）为主,占比为81.8%。氮原子的引入,显著提升炭复合材料的电化学性能。在1Ag-1电流密度下,羧基沥青/聚苯胺炭材料和羧基沥青/聚吡咯炭材料的比容量分别为371.6Fg-1和287.2Fg-1,当电流密度增加到10 Ag-1时,比容量分别为269Fg-1和206Fg-1,容量保持率分别为72.4%和71.7%。
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