【摘 要】
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煤炭燃烧所释放的烟气中的氮氧化物会破坏臭氧层,造成光化学烟雾、酸雨等,严重影响了人们的身体健康和生产生活。因此如何脱除烟气中的氮氧化物已成为众多研究者的研究热点。低共熔溶剂（Deep eutectic solvents,DESs）作为一种新型的“绿色溶剂”,拥有无毒无害,不易蒸发,热稳定性良好等特点,利用低共熔溶剂吸收烟气中的NO成为目前研究的方向。本文以氯化乙酰胆碱和氯化胆碱为氢键受体,以甲基脲
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煤炭燃烧所释放的烟气中的氮氧化物会破坏臭氧层,造成光化学烟雾、酸雨等,严重影响了人们的身体健康和生产生活。因此如何脱除烟气中的氮氧化物已成为众多研究者的研究热点。低共熔溶剂（Deep eutectic solvents,DESs）作为一种新型的“绿色溶剂”,拥有无毒无害,不易蒸发,热稳定性良好等特点,利用低共熔溶剂吸收烟气中的NO成为目前研究的方向。本文以氯化乙酰胆碱和氯化胆碱为氢键受体,以甲基脲、乙酰胺、己内酰胺、乙二酸为氢键供体制备五种低共熔溶剂并考察其吸收NO的性能。采用粘度计、热重分析仪和差示扫描量热仪（DSC）分析五种低共熔溶剂的物理化学性质,利用自制鼓泡反应器装置进行NO吸收实验并考察氢键供体和氢键受体摩尔比、反应温度、水蒸气含量以及氧气分压等因素对甲基脲型低共熔溶剂吸收NO性能的影响。采用傅里叶红外光谱仪（FT-IR）和氢核磁共振波谱仪（~1H NMR）等分析表征手段结合量子化学计算,阐明甲基脲型低共熔溶剂吸收NO的机理。实验结果表明:通过测定低共熔溶剂的熔点发现甲基脲型DES和乙二酸型DES的最低共熔熔点为10℃,而乙酰胺和己内酰胺型DES的最低共熔熔点略高,分别为20℃和25℃。通过测定四类DES的粘度发现DESs粘度随温度升高而降低,不同氢键供体的DES粘度大小存在较大差异,粘度由高到低依次为:己内酰胺DES＞乙酰胺DES＞甲基脲DES＞乙二酸DES。通过对氯化乙酰胆碱-甲基脲DES进行热分解失重实验,实验结果发现该DES的热分解温度介于氯化乙酰胆碱和甲基脲两种组成成分之间,当温度为212.3℃时其失重速率达到最大值,表明该DES具有良好的热稳定性。通过对五种DES吸收NO的实验结果表明,在五种DES中,甲基脲型DES对NO具有最大吸收量,其吸收量为0.119（g NO/g DES）。在实验中氯化乙酰胆碱-甲基脲型DES最佳吸收条件为:氯化乙酰胆碱:甲基脲的摩尔配比为1:2,温度为30-40℃。实验通过调控烟气组分进一步发现烟气中存在的O2对氯化乙酰胆碱-甲基脲DES吸收NO有促进作用,而水蒸气抑制了氯化乙酰胆碱-甲基脲DES对NO的吸收。利用FT-IR和~1HNMR对甲基脲型低共熔溶剂吸收NO前后进行分析表征,结果发现NO在低共熔溶剂内形成NONO的结构,其中部分NO直接以物理吸附的形式溶解于DES内,部分NO与甲基脲型低共熔溶剂以化学吸收的形式进行,最终形成氮氧双键（N=O）、氮氧单键（N-O）以及氮氮单键（N-N）。采用Gaussian软件模拟计算结果表明NO会与甲基脲上的N原子形成C-N···N和O=N···N=O两种氢键,其模拟结果与实验结果一致。
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