一维纳米粘土/碳复合材料的水热制备及其吸附性能

来源 :合肥工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhangf123456
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论文以粘土凹凸棒石,海泡石和埃洛石为研究对象,考察水热处理以及酸处理对粘土结构变化的影响。并对海泡石和埃洛石进行水热改性,采用纤维素为碳源,制备海泡石/碳和埃洛石/碳纳米复合材料,研究材料的制备工艺,并用改性的粘土来吸附脱除污水中的有机污染物亚甲基蓝和苯酚,对其吸附性能进行了评价。主要内容如下所示:(1)以凹凸棒石为原料,水为反应介质,考察水热反应温度(60-250℃)对矿物凹凸棒石结构的影响。结果显示:在60-250℃的水热反应温度下,凹凸棒石的直径几乎保持不变,长度略有变短,比表面积(BET)先增大,在110℃达到最大,随着温度升高,BET逐渐减小;水热处理的样品对水中低浓度的亚甲基蓝进行吸附处理。研究结果显示:在吸附条件温度298K,振荡时间4h,振荡速率200r/min,固液比1g:2500mL,pH值为7.5时,水热处理的样品对亚甲基蓝的吸附效果与BET值呈现相同的变化趋势。(2)分别以两种成分不同的海泡石为研究对象,对海泡石进行酸处理以除去杂质,并研究单独水热处理对海泡石的结构影响。以酸处理海泡石为模板,纤维素为碳源,采用水热法制备改性海泡石。研究表明:盐酸可除去海泡石中的杂质方解石;海泡石单独水热处理对其结构没有影响;海泡石成分不同,原料中所含海泡石的量,长径比以及所含活性位点均不同,这些因素都会影响纤维素碳化产物的负载。将两种复合材料应用于苯酚的吸附,结果发现:在吸附条件为298K,12h,200r/min,固液比1g:100mL,pH值为7.5时,海泡石原样对苯酚的去除率分别为3%和5%,复合材料对苯酚的吸附去除率分别达到61%和46%,而酸处理的海泡石与纤维素水热合成的复合材料对苯酚的去除率分别为69%和48%。这是由于水热改性提高了海泡石的亲有机性,酸处理可除去杂质,使得海泡石的活性位点暴露出来,有利于碳的负载。说明水热改性和酸处理的共同作用提高了海泡石对苯酚的吸附能力。(3)以埃洛石为模板,纤维素为碳源,优化水热处理工艺参数,采用水热法制备埃洛石/碳复合材料。结果表明:最佳水热反应条件为时间:24h,催化剂用量:0.5wt%,埃洛石与纤维素质量为1:2。制备的埃洛石/碳采用HF溶液脱除模板,得到碳纳米管。再将复合材料和碳纳米管用ZnCl2溶液活化得到活化材料。将不同条件下制备的材料用于苯酚的吸附,结果表明:在吸附条件为298K,12h,200r/min,固液比1:100,pH值为7.5时,复合材料对苯酚的吸附去除率达到50%,相比埃洛石原样的2%,提高了25倍。此外,经ZnCl2溶液活化的材料对苯酚的吸附去除率达到90%以上,接近活性炭对苯酚的吸附能力。研究表明:经水热改性的埃洛石的BET略有减小,为44m2/g,但其表面负载20-30nm厚度的碳层,伴随亲有机官能团的生成,对有机污染物的亲和力提高,因此复合材料对苯酚的吸附能力大大提高。ZnCl2活化样品的BET值为1150m2/g,比活性炭的BET值(910m2/g)要大,吸附苯酚的能力接近活性炭。各种材料对苯酚的吸附属于Freundlich模型。
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