好氧颗粒污泥系统处理四环素废水的效能与机理研究

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抗生素是一类具有强持久性、生物抑制性和环境积累性等特点的新兴污染物,近年来其广泛使用给生态环境及人类健康带来了严重的潜在危害。然而众多研究表明,污水处理厂中传统活性污泥法对抗生素处理能力有限,并且抗生素的存在可能会影响污泥的性能及常规污染物如碳、氮等的去除效率。因此寻找对抗生素处理能力强、适应性好的污水生物处理技术是目前研究的热点之一。好氧颗粒污泥(Aerobic granular sludge,AGS)是由微生物缠绕在一起形成的自固定化微生物联合体,具有高活性、结构致密、沉降性能良好的特点,对高浓度及有毒污染物表现出较强的耐受力和去除能力。基于好氧颗粒污泥的独特优势,其有望在实现抗生素有效去除的同时,耐受抗生素对微生物的毒性作用,保持系统运行的稳定性。本论文设置R1反应器作为空白对照组,R2反应器中添加1~2mg/L浓度范围的四环素作为实验组,旨在探究好氧颗粒污泥系统处理四环素废水的效能与机制。通过监测反应器运行中污泥形态、颗粒粒径、沉降性能和水质指标等,考察四环素对好氧颗粒污泥生化指标和常规污染物去除率的影响;通过分析水相中四环素的去除效率、污泥相中四环素的积累、颗粒污泥表面官能团变化、四环素降解中间产物等,探究好氧颗粒污泥对四环素的去除效能及途径;通过对抗性基因、微生物群落分析,进一步从抗性基因和功能微生物方面阐述颗粒污泥对抗生素的耐受性及去除机制。获得结论主要如下:对反应器的长期运行监测结果表明,四环素条件下颗粒污泥总体可保持良好的性能。在启动初期,四环素的投加对颗粒污泥造成一定刺激,使得颗粒局部破损。但随着运行时间的增加,微生物逐渐适应四环素环境,颗粒恢复成光滑致密球状。四环素的投加有利于颗粒粒径的增长,在第67天时,R1中平均粒径仅为2.42mm,而R2中为2.69mm,增速分别为0.0174mm/d和0.0215mm/d。R2中投加的四环素促进了胞外聚合物(EPS)的分泌,分泌的EPS在保护自身免受四环素侵害的同时也起到促进颗粒增长的作用。四环素的添加对生物量存在一定抑制作用,R2中生物量始终低于R1中生物量。两个反应器中污泥沉降性能均保持良好,SVI值始终低于50m L/g。四环素的投加对常规污染物的去除无明显影响,在运行末期,R1中COD、NH4+-N和TN的去除效率分别为97.8%、92%和84%;R2中COD、NH4+-N和TN的去除效率分别为97.9%、93%和80%。对水泥相中的四环素检测分析结果表明,系统中四环素的归趋主要为污泥吸附、生物降解和排放。在前期,好氧颗粒污泥对四环素的去除主要依赖于吸附作用,而生物降解作用较小。而后微生物通过一定时间的驯化,生物降解作用逐渐提高。在第一个月末,反应器进水中四环素浓度为1.03mg/L,此时四环素的总去除率为69.25%,其中吸附去除约为49.70%,生物降解约为19.55%;在第三个月末,进水中四环素浓度为1.86mg/L,此时四环素的总去除率为81.45%,其中吸附去除约为39.44%,生物降解约为42.01%。对污泥相中四环素的积累研究表明,四环素可有效吸附在颗粒污泥上,其最大吸附量为0.49±0.02mg/g,四环素在颗粒污泥上的吸附主要与羟基、羰基以及甲基等基团有关。在四环素的降解产物中共检测到13种中间物质,推测四环素的降解主要通过氧化、水解、脱甲基和羟基化等途径实现。对反应器中抗性基因、微生物群落的分析表明,R2中四环素的添加增加了外排泵抗性基因tet A、tet G,灭活抗性基因tet X及可移动遗传因子(Ⅰ类整合子)的含量,提高了系统对四环素的耐受性及去除能力。两个反应器在运行过程中,具有颗粒形成、碳氮去除、EPS分泌等功能的微生物都保持较稳定状态,以维持反应器的正常运行。但R2中四环素的添加使得污泥系统中微生物群落丰富度和多样性有所降低,四环素对Flavobacterium、TM7a、Paracoccus、Azoarcus表现出抑制作用,这些微生物在四环素压力下被不断洗脱出去。而Thauera、Brachymonas、Fluviicola等微生物表现出对四环素的较强耐受性,可能在四环素的降解过程中起着重要的作用。微生物代谢功能基因预测分析表明,四环素对微生物新陈代谢的抑制主要体现在碳水化合物代谢和氨基酸代谢等功能上。四环素的存在可能会促进信号传导功能、膜转运蛋白和异生物素的生物降解与代谢这些功能基因更高的表达。
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