【摘 要】
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利用半导体光电极进行光电化学水分解将太阳能转化为氢能是解决当前能源与环境问题的一种有效途径。α-Fe2O因其带隙合适,对可见光吸收能力好,资源丰富,化学稳定性好,无毒等众多优点成为了一种十分有前景的光阳极材料。但是,α-Fe2O材料的载流子寿命短,载流子扩散距离短,光生电子-空穴对复合严重,导电性差,表面反应动力学缓慢等,从而导致其太阳能-氢能的转化效率远低于其理论值,进而限制了其广泛应用。因而,
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利用半导体光电极进行光电化学水分解将太阳能转化为氢能是解决当前能源与环境问题的一种有效途径。α-Fe2O因其带隙合适,对可见光吸收能力好,资源丰富,化学稳定性好,无毒等众多优点成为了一种十分有前景的光阳极材料。但是,α-Fe2O材料的载流子寿命短,载流子扩散距离短,光生电子-空穴对复合严重,导电性差,表面反应动力学缓慢等,从而导致其太阳能-氢能的转化效率远低于其理论值,进而限制了其广泛应用。因而,对α-Fe2O材料进行修饰和改性以提高光电化学水分解性能已经成为研究者们关注的重点。本论文针对Fe2O3材料所存在的问题,通过晶界修饰、元素梯度掺杂等方法对其进行改性以提高光电催化分解水性能,主要内容如下:1、Fe2O3光阳极薄膜的晶界修饰及其光电化学水分解性能研究通过简单的化学浸入法获得了TiO2晶界修饰的Fe2O3光阳极材料（Fe2O3/TiO2）,解决了 Fe2O3晶界处严重的载流子复合问题,提高了其光电化学水分解性能。Fe2O3/TiO2纳米多孔薄膜在1.23 V vs.RHE处的光电流密度高达2.90 mA cm-2。深入研究表明,TiO2晶界修饰可有效地增大载流子浓度,增加半导体/电解液之间的接触面积,提高Fe2O3体内/表面电荷分离效率。此外,通过进一步的FeOOH助催化剂表面修饰可使其光电流密度在1.23 V vs.RHE处达到3.15 mA cm-2。2、Fe2O3光阳极的Ti梯度掺杂及其光电化学水分解性能研究通过将磁控溅射与水热法相结合制备了两种不同的Ti梯度掺杂Fe2O3光阳极材料（Fe2O3-Ti和Ti-Fe2O）。发现这两种材料的光电化学水分解性能均有明显提高,且在1.23 V vs.RHE处光电流密度均能达到1.50mAcm-2。此外,在较高电位范围内（1.30至1.50 V vs.RHE）,Fe2O3-Ti和Ti-Fe2O3的表面分离效率均达到了96%。但是,相比Fe2O3-Ti光阳极,Ti-Fe2O3的起始电位降低了 80mV。进一步深入的物理表征和光电化学测试分析揭示了两种梯度掺杂的形成不取决于TiO2层所处的位置,主要受高温退火的影响。
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