基于BA准二维钙钛矿太阳能电池的界面调控和性能研究

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近年来,研究人员对三维(3D)钙钛矿展开了深入的研究,基于3D钙钛矿太阳能电池(PSC)的光电转化效率(PCE)已经突破了25%大关。但是,3D钙钛矿的本征不稳定性极大的限制了PSC进一步的产业化应用。研究表明将大体积的有机胺阳离子作为间隔层引入到3D钙钛矿结构中延伸出来的二维(2D)的钙钛矿具有优异的稳定性,展现出其作为PSC活性层的独特优势。但引入的有机胺的绝缘特性会对载流子的传输产生阻碍作用,影响电池器件性能;同时,2D钙钛矿作为活性层与载流子传输层之间的能级不匹配及不良接触等问题极大的限制了2D PSC的进一步发展。因此,关于2D PSC的传输层研究成为2D PSC领域的研究热点。基于此,本论文主要从以下方面展开研究:发展了一种简单的方法修饰经典的PEDOT:PSS空穴传输层,采用氯化亚铜氨水溶液(CuCl-NH3[aq])对PEDOT:PSS溶液进行掺杂,形成复合空穴传输层(PEDOT:PSS-CuCl)。研究表明PEDOT:PSS-CuCl与丁胺(BA)基的2D钙钛矿的HOMO能级更加匹配,能够有效的提高空穴的提取和转移;基于2D钙钛矿的独特性,Cl-可以作为成核位点促进2D钙钛矿晶体的无机层垂直于基底生长,有利于载流子的传输。进一步研究证实,基于复合空穴传输层的BA基2D钙钛矿(n=4)2D PSC的PCE最高达到了13.36%,相比较对照组器件的效率(11.16%)提高了19%。CuCl的引入改善了2D钙钛矿薄膜的表面形貌,减小了表面的微裂纹及粗糙度,同时钝化了薄膜的缺陷态。此外,未封装的基于PEDOT:PSS-CuCl空穴传输层在2D PSC在暴露于空气中480 h后,效率没有明显的降低,而对照组器件的效率仅保持了初始效率的70%,表明2D PSC的稳定性得到了明显改善。采用一种简单的方法对2D PSC的经典的电子传输层PCBM进行修饰。选择氯苯(CB)与异丙醇(IPA)的混合溶液溶解PCBM,形成了更为光滑平整的PCBM薄膜,有利于电子的转移和传输。相较于单独使用CB溶液,混合溶剂使PCBM溶液能够更好的在钙钛矿薄膜表面润湿,有效改善了PCBM溶液在2D钙钛矿薄膜上的铺展性。基于PCBM-IPA:CB薄膜的2D PSC的器件效率从10.91%提升至12.79%;同时电池在空气中暴露480 h后,器件光电转换效率仍然能保持初始效率的85%,稳定性得到了改善。
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