【摘 要】
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与液态电解质相比,全固态电解质材料在安全性、稳定性和组装电池的设计简易性方面有明显优势,在高安全化学电源领域具有非常好的应用前景。事实上,全固态（ASS）离子电池由于其较高的机械强度和安全性能、大的能量和体积密度、长循环寿命等性能优势而完全融入了我们的生活当中,如便携式电子设备,笔记本,智能手机,电动/混合动力电动汽车,固定式储能系统等。本论文主要致力于寻找中低温度下导电性质良好的固体电解质,从而
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与液态电解质相比,全固态电解质材料在安全性、稳定性和组装电池的设计简易性方面有明显优势,在高安全化学电源领域具有非常好的应用前景。事实上,全固态（ASS）离子电池由于其较高的机械强度和安全性能、大的能量和体积密度、长循环寿命等性能优势而完全融入了我们的生活当中,如便携式电子设备,笔记本,智能手机,电动/混合动力电动汽车,固定式储能系统等。本论文主要致力于寻找中低温度下导电性质良好的固体电解质,从而设计合成了一系列具有缺陷的固溶体。本论文一方面主要是在已有陶瓷母体化合物上进行改性（掺杂取代、改变合成方法等）改善材料的结构稳定性和电化学循环性能。另一方面致力于探索发现新的在中低温下具有离子电导响应的氧化物,并根据其离子半径和晶体中离子的配位环境等进行设计合成固溶体,提升电化学性能。1.通过在呈Na Cl层状结构的氧化物Li2Sn O3中Sn4+位置不等价掺杂Sb5+,形成系列Li3-x(Li Sn2-xSbx)O6（x=0.2,0.4,0.6,0.8）固溶体,通过掺杂高价Sb5+增加结构中锂空位及金属锡和锂层（Li/Sn）的无序度,以减少锂迁移路径的瓶颈,并找到其掺杂上限和最佳掺杂浓度,提高离子电导率。实验结果表明,电导率随着锂空位的增加而增加,最高的为x=0.8的样品,在250°C下体电导率可以到达到10-3S/cm,比Li2Sn O3母体样品要高出两个数量级。并且在低温下的导电性比文献报道中进行优化掺杂的固体氧化物Li1.8Mg0.1Sn O3和Li2.2Mg0.1Sn0.9O3高出1个多数量级。同时我们还合成了Li3+x(Sn2-xAlxLi)O6样品构造间隙锂导电,虽然也表现出了离子电导率响应,但掺杂上限仅达到Al=0.2。2.分别合成了一系列Ca1-xNa2xAl2B2O7（x=0.2,0.4,0.6,0.8,1.0）和Ca1-xLi2xAl2B2O7（x=0.1,0.2,0.3,0.4）固溶体,其中掺Li的系列固溶体在较低温度下表现出了离子电导响应。随着Li浓度的增多,导电率先增大,趋于饱和后逐渐减小的趋势,这可能主要归因于Li+浓度过高堵塞了Li+迁移的三维孔道。我们观察到其最佳掺杂浓度为x=0.3,这说明适当的掺杂是可以提高电化学性能的。而对Na掺杂的所有纯相氧化物样品均无电导响应,我们把它归因于Ca1-xNa2xAl2B2O7二维堆积密度太低。3.发现并合纯了一种新型的具有Li离子导电性能的氧化物Li9La Te2O12,在较低温度下（100°C）表现出了离子电导响应,据Li9La Te2O12的Arrhenius图,活化能为0.88 e V。虽然尝试在Li位置掺Mg失败,但为后续的研究提供了参考思路。
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