CsPbBr3钙钛矿量子点的瞬态光物理过程研究

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近年来由于卤化铅钙钛矿材料具有超高光致发光量子产率、低阈值光学增益和俄歇复合过程较慢等特性,关于其光物理特性及合成工艺的研究越来越受到人们的青睐。卤化铅钙钛矿作为一类有较大发展潜力的材料不仅在太阳能电池领域中表现出色,在发光二极管领域中也有着巨大的应用价值。目前,利用飞秒时间分辨瞬态吸收光谱技术研究卤化铅钙钛矿超快动力学过程的工作方兴未艾。在本文中我们以CsPbBr3量子点为研究对象,通过飞秒瞬态吸收光谱、稳态光致发光光谱等实验手段,结合光谱分析和动力学分析的方法,探究了CsPbBr3量子点的瞬态光物理过程。本论文的主要工作可以分为以下两个部分。第一部分利用飞秒时间分辨瞬态吸收光谱研究了CsPbBr3量子点的多激子寿命与泵浦光强和激发波长之间的关系。在这部分中,我们首先测试了CsPbBr3量子点的稳态吸收光谱和瞬态吸收光谱。之后,在波长为365 nm的泵浦光激发下,CsPbBr3量子点的瞬态吸收光谱在450 nm至480 nm范围内出现一个正的较弱的宽带,基态漂白信号出现在~505 nm处,在510 nm至560 nm区域内出现第二个正吸收带。我们对~505 nm处的基态漂白信号进行了动力学分析,数据表明随着泵浦光强的减小,CsPbBr3量子点的多激子俄歇复合寿命明显增加。特别是在440 nm激发波长下多激子俄歇复合寿命达到了~125.8 ps。热载流子冷却寿命为0.12 ps至1.13 ps,并且其冷却速率随泵浦光强和泵浦-光子能量的升高而增大。第二部分利用飞秒时间分辨瞬态吸收光谱研究了CsPbBr3量子点薄膜在变温条件下的热载流子弛豫动力学过程。利用变温稳态光致发光光谱得到CsPbBr3量子点薄膜的激子结合能、纵向光学声子能量等物理参数,丰富了对材料激子复合过程的认识。通过改变温度的瞬态吸收实验,我们发现CsPbBr3量子点的热载流子冷却过程发生的快慢明显依赖于温度,随着实验温度的降低,从280 K的0.62 ps增加到80 K的1.13 ps。
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