【摘 要】
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电解水制氢具有可持续性和环境友好的特点而备受关注,研究开发具有高活性和耐久性的双功能电解水催化剂已成为清洁生产可持续氢能的关键。目前,贵金属(Pt和Ir、Ru)是析氢反应(HER)和析氧反应(OER)电解水催化剂中催化效率最高的一种。但是,贵金属成本高、储量低,无法实现广泛应用。因此,迫切需要开发成本低廉的高活性、高稳定性非贵金属电解水催化剂来替代贵金属催化剂。过渡金属硼化物(TMBs)具有高活性
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电解水制氢具有可持续性和环境友好的特点而备受关注,研究开发具有高活性和耐久性的双功能电解水催化剂已成为清洁生产可持续氢能的关键。目前,贵金属(Pt和Ir、Ru)是析氢反应(HER)和析氧反应(OER)电解水催化剂中催化效率最高的一种。但是,贵金属成本高、储量低,无法实现广泛应用。因此,迫切需要开发成本低廉的高活性、高稳定性非贵金属电解水催化剂来替代贵金属催化剂。过渡金属硼化物(TMBs)具有高活性、高导电性、高稳定性和低成本等优点,而被广泛用作HER电解水催化剂。本文以镍硼材料为研究对象,通过掺杂Ce Ox及Si C来制备一系列自支撑式复合催化材料,以期在降低催化材料成本的同时,提高材料的催化性能。主要研究内容如下:1.CeOx掺杂自支撑式复合材料CeOx-Ni B@NF采用简易化学镀的方法合成了一种新型CeOx掺杂自支撑式CeOx-Ni B@NF复合材料,拉曼、X-射线衍射等表征结果显示材料为非晶结构,且Ce Ox呈球状均匀分布在Ni-B表面。Ce Ox-Ni B@NF在碱性条件下的催化性能研究显示,掺杂Ce离子可使Ni-B中的原子重新排列,加快电子转移,从而提高Ni-B的HER催化性能。对于OER而言,Ce离子通过可逆的表面氧离子交换被氧化成Ce Ox,与原位生成的Ni OOH发生晶格偶联,进而提高Ni-B的催化性能。研究显示,在10 m A·cm-2的电流密度下,Ce Ox-Ni B@NF复合材料HER和OER的过电位分别为19 m V和274 m V,优于商用的Pt-C/NF和Ir O2/NF电极。另外,Ce Ox-Ni B@NF对全水分解仅需1.424 V电压,并具有长达100小时的稳定性。2.SiC量子点修饰CeOx-Ni B/Si C@NF双功能电解水催化剂在CeOx-Ni B@NF的研究基础上,引入SiC量子点,合成了CeOx-Ni B/Si C@NF复合材料,高倍透射显微镜(HRTEM)及场发射扫描电子显微镜(FESEM)等表征结果显示不规则块状的Si C均匀分布在NF表面。研究结果显示,Ce Ox-Ni B/Si C@NF在碱性条件下的电解水催化活性高于Ce Ox-Ni B@NF,表明引入适量Si C材料作为量子点可以增大其催化电极的比表面积,为Ce Ox-Ni B提供更多的活性位点。Ce Ox-Ni B/Si C@NF双功能电解水催化剂为HER和OER提供50 m A·cm-2和10 m A·cm-2的电流密度,分别需要131 m V和234 m V的过电位,并且均具有较好的稳定性。另外,Ce Ox-Ni B/Si C@NF的双电极电解槽为全水分解提供10 m A·cm-2的电流密度需要1.437 V电压,性能优于Pt-C/NF‖Ir O2/NF(1.622 V)。综上,CeOx及Si C量子点可以用来修饰Ni-B,提高Ni-B的电解水催化性能,为开发低成本的高活性、高稳定性过渡金属硼化物双功能电解水催化剂提供了一种新思路。
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