原位研究纳米碳管影响东海原甲藻释放溶解性有机质的性质及过程

来源 :厦门大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:Q529801428
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
溶解性有机质(Dissolved Organic Matter,DOM)与纳米碳管(Carbon Nanotubes,CNTs)相互作用的研究,对于明晰两者在水体环境中的赋存状态和归趋至关重要。因此,大量研究围绕解决DOM影响CNTs毒性和环境行为、DOM在CNTs上的吸附行为、CNTs影响DOM性质和环境行为等一系列相关问题展开。目前,围绕CNTs与DOM相互作用的研究主要集中于外源性DOM,而围绕CNTs与内源性DOM相互作用的研究仍相对较少。由于CNTs对藻细胞具有毒性效应,藻细胞释放DOM的性质不可避免地受到了 CNTs的影响。然而,藻源DOM(Algogenic DOM,ADOM)在水体环境中性质变化更快且转化周期短,利用色谱和质谱技术表征ADOM性质时,由于复杂的前处理过程破坏了 ADOM的原始赋存状态,进而较难明晰CNTs影响ADOM性质的过程和机制。研究表官能团化CNTs氧化缺陷处与藻细胞表面可形成氢键,克服了 CNTs与藻细胞表面空间位阻及静电斥力作用,进而引发了藻细胞强烈的细胞响应。然而,目前对官能团化CNTs影响ADOM性质、过程仍不清晰。此外,ADOM作为影响多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)环境行为的重要组分,已有研究表明光照、溶解氧和微生物转化等因素显著改变了 ADOM与PAHs的结合能力,而目前对于CNTs通过影响ADOM释放过程及性质进而改变ADOM与PAHs的结合的研究尚鲜见报道。本文针对上述问题选取未修饰CNTs、官能团化CNTs和东海原甲藻(Prorocentrum donghaiense,P.donghaiense)为研究对象,利用荧光激发发射矩阵的平行因子分析(Excitation Emission Matrix Parallel Factor,EEM-PARAFAC)结合紫外-可见(Ultraviolet-visible,UV-vis)吸收光谱分析法开展了相关研究,主要的研究结果如下:(1)通过利用EEM-PARAFAC结合UV-vis吸收光谱分析法,原位研究了0.1-10.0 mg L-1 未修饰 CNTs 影响东海原甲藻(Prorocentrum donghaiense,P.donghaiense)释放 DOM(P.donghaiense-DOM)的性质、过程。结果显示 P.donghaiense-DOM性质的变化程度高度依赖于未修饰CNTs的浓度。与对照组相比,0.1 mg L-1未修饰CNTs暴露组中P.donghaiense-DOM的性质未产生显著变化。在P.donghaiense生长的第4天,0.5-1.0 mg L-1未修饰CNTs通过显著增强P.donghaiense 胞内活性氧(Reactive Oxygen Species,ROS)水平诱导P.donghaiense释放了大量胞外 DOM(Extracellular DOM,EDOM),导致溶液中P.donghaiense-DOM的类蛋白和类腐殖质组分含量相较于对照组分别增加了10.0-14.1%和14.9-20.2%,进而显著增大了P.donghaiense-DOM芳香性和分子量。高浓度未修饰CNTs(5.0-10.0 mg L-1)暴露组中P.donghaiense-DOM的类蛋白组分含量相较于对照组增加了 29.9-35.7%,而类腐殖质组分含量降低了6.6-17.8%。相较于对照组,高浓度未修饰CNTs暴露下P.donghaiense细胞膜破损率增加了 141.8-171.7%,表明高浓度未修饰CNTs诱导P.donghaiense胞内DOM(Intracellular DOM,IDOM)的泄漏是影响溶液中 P.donghaiense-DOM 性质的主要因素。此外,由于高浓度未修饰CNTs对P.donghaiense生长抑制作用持续时间更长,高浓度未修饰CNTs暴露组中P.donghaiense-DOM在第10天的芳香性和分子量显著低于对照组。0.5-10.0 mg L-1未修饰CNTs暴露组中P.donghaiense在第18天均进入了生长衰亡期,P.donghaiense-DOM性质的变化主要是由于未修饰CNTs降低了P.donghaeiens的细胞密度导致。(2)利用EEM-PARAFAC结合UV-vis吸收光谱分析法对官能团化CNTs影响P.donghaiense在指数生长期DOM释放的性质及过程开展原位研究。结果显示,0.1-10.0 mg L-1官能团化CNTs对P.donghaiense-DOM的类蛋白组分的影响程度(14.0-91.3%)显著高于未修饰CNTs(4.1-56.6%),且与官能团化CNTs的(O+N)/C值呈正相关关系。线性回归分析表明,P.donghaiense-DOM在官能团化CNTs上的吸附是导致P.donghaiense-DOM在指数生长前期(第12 h)类蛋白和类腐殖质组分含量降低的主要因素。在P.donghaiense指数生长后期(第96 h),低浓度(0.1-0.5 mg L-1)官能团化CNTs诱导P.donghaiense产生强烈的脂质过氧化反应,导致低浓度官能团化CNTs暴露组中P.donghaiense-DOM的类腐殖质组分比未修饰CNTs暴露组增加了 29.9-35.7%,进而显著增大了 P.donghaiense-DOM的芳香性。此外,P.donghaiense的激光扫描共聚焦(Laser Scanning Confocal Microscopy,LSCM)图像结果表明,随着官能团化CNTs暴露浓度的增大,1.0 mg L-1羟基化CNTs最早诱导了P.donghaiense细胞膜的显著破损,导致P.donghaiense-DOM中类蛋白组分含量相较于对照组增加了 26.6%,进而显著增大了P.donghaiense-DOM的分子量。本章揭示了 CNTs表面的官能团在其影响ADOM性质的过程中起到重要作用。(3)利用EEM-PARAFAC结合UV-vis吸收光谱分析法原位研究未修饰和官能团化CNTs影响P.donghaiense在不同生长阶段释放DOM性质的过程,通过荧光猝灭法研究在未修饰和官能团化CNTs影响下P.donghaiense-DOM与芘结合的变化。结果显示,随着P.donghaiense的生长,未修饰的和官能团化CNTs对P.donnghaiese-DOM与芘的结合能力的影响是动态变化的,0.5-10.0 mg L-1未修饰CNTs和0.1-10.0 mg L-1官能团化CNTs主要通过影响P.donghaiense-DOM的芳香性进而显著改变了P.donghaiense-DOM与芘的结合能力。在P.donghaiense的指数生长期,官能团化CNTs诱导P.donghaiense释放类腐殖质组分的量显著高于未修饰CNTs,导致官能团化CNTs暴露组中P.donghaiense-DOM与芘的KDOC值显著高于未修饰CNTs暴露组。在P.donghaiense生长的稳定和衰亡期,官能团化CNTs对P.donghaiense生长具有更强的抑制作用导致了 P.donghaiense-DOM中类腐殖质含量增长缓慢,进而降低了P.donghaiense-DOM与芘的结合能力。(4)为进一步提升对CNTs影响ADOM性质过程和机制的理解,解决现有分析方法尚无法实现在微区、微界面上进行CNTs影响ADOM性质、过程研究的问题,依托笔者所在课题组承担的国家重大科研仪器研制项目,进行紫外共聚焦显微荧光光谱系统的搭建。针对目前荧光光谱技术和显微技术在表征ADOM性质方面各自存在的不足,通过对LSCM中入射光路中扫描模块的透镜组的测量、重新设计和加工,LSCM入射光学适配器和出射光学适配器的设计及加工,以及荧光光谱仪和LSCM的联用,完成紫外共聚焦显微荧光光谱系统的搭建。紫外共聚焦显微荧光光谱系统的搭建为明晰CNTs在藻细胞膜微区、微界面上的行为过程与ADOM性质变化提供了新的研究手段。
其他文献
植物在胚胎发育过程中建立起茎端分生组织,茎端分生组织中的干细胞不断为植物地上部分的发育提供子细胞。WUSCHEL(WUS)蛋白调控拟南芥茎端分生组织的干细胞功能。为了找到能够与WUS蛋白一起调控干细胞功能的因子,王晓爽以WUS蛋白作为诱饵,在拟南芥cDNA库中找到DNAJ蛋白SUVH-interacting DNAJdomain-containing protein 3(SDJ3)能够与 WUS
学位
海洋鱼类种群动力学知识对我们理解海洋生态系统演变历程,以实现对渔业资源科学管理和可持续开发利用的目标极为重要。特别地,海洋小型中上层鱼类,又称饵料鱼,诸如鳀、沙丁、鲱等,由于它们在生长、存活及其它生活史特征方面表现出巨大的可塑性,使之成为检验海洋生态系统响应全球变化的理想指示种。先前,大量研究表明,在百年甚至上千年的时间尺度上,小型中上层鱼类种群波动剧烈,资源频繁在兴盛与衰退间进行更替,从而给正常
学位
质子交换膜燃料电池是将储存在燃料中的化学能直接转化为电能的装置,具有启动温度低、转化效率高、功率密度大和清洁无污染等优点,在新能源汽车等领域具有广阔应用前景。但燃料电池的催化反应效率及功率输出受到“三相反应界面”以及反应气体、水分、质子、电子等物质传输特性影响,针对燃料电池关键元器件开展设计制造和传质优化研究对推动燃料电池性能提升,降低制造及运行成本具有重要意义。本文面向燃料电池内物质传输特性优化
学位
陆架边缘海,尤其是河流主控型陆架边缘海常常是大气CO2的汇区,在全球碳循环中占据重要地位,而河流冲淡水是河流主控型陆架边缘海吸收大气CO2的关键区域。然而,由于河流冲淡水物理和生物地球化学过程的复杂性,目前我们对于河流冲淡水海气CO2交换通量的动态变化及其调控过程与机理的定量认识还知之甚少,其中的核心科学问题包括:河流冲淡水表层pCO2和海气CO2交换通量的时空分布格局如何?其主控因子是什么?河流
学位
铁路轨道交通转向架、CR929飞机复合材料关键区域由于结构复杂、部位突出、承受各种载荷力很容易出现高应力集中,进而萌生损伤,其是需要特别关注的研究热点区域。大部分无损检测和结构健康监测方法虽然已经进行了大量的研究探讨,但仅能初步判断损伤缺陷是否存在,且准确地识别、定量表征损伤的扩展过程仍然具有一定的挑战性。以智能压电传感器网络为基础的超声导波结构健康监测(Structure health moni
学位
在全球气候变化与人类活动加剧的背景下,洪水灾害发生的频率有增加的趋势。然而,“洪”、“涝”灾害在内涵、成因等方面存在较大区别,目前国内外关于这两种洪水类型模型方面的研究尚存在诸多不足,包括模型结构不合理、时效性差等。因此,针对不同洪水类型,如何构建出能够充分权衡性能与计算时间的快速洪水模拟方法,定量分析与评估不同致灾因素的贡献率,以及提出适应性管理策略等方面已成为当前的研究热点。我国东南沿海地区经
学位
手足口病是在我国婴幼儿中,非常常见的一种传染性疾病,该病可由多种肠道病毒感染引起,如肠道病毒71型(EV71)、柯萨奇A16(CoxA16)等。临床表现为手部、足部及口腔周围等有红色疱疹或溃疡,并且通常还会伴随发热、乏力等症状,部分病例可能会出现心肌炎等较严重并发症。个别情况下,还会造成极少数的重症患儿死亡。手足口病对于儿童的健康,是严重的危害与威胁。对于手足口病,由于缺乏有效的针对致病病毒的药物
学位
最近针对人类B细胞受体库的深度测序研究发现,个体之间B细胞受体库存在着巨大的差异,而且个体间相同的B细胞受体可能只占整个B细胞受体库的一小部分。目前尚不清楚拥有不同B细胞受体库的个体在受到SARS-CoV-2感染时,是否均能够产生有效的中和抗体反应。我们对55位SARS-CoV-2康复患者外周血血浆的中和能力进行了分析,结果发现SARS-CoV-2康复患者体内抗体的中和能力下降非常迅速,其半衰期约
学位
癌症严重危害全球人类的健康,当今全球平均每分钟有34人被诊断为癌症,平均每分钟有17人因癌症而死亡。近年来兴起的肿瘤免疫疗法给癌症治疗带来一片曙光,溶瘤病毒疗法是一种利用病毒靶向治疗肿瘤的新型免疫疗法,有望为癌症治疗带来新希望。但当前可供临床使用的溶瘤病毒种类和临床应用研究仍较有限,无法有效解决肿瘤的复杂性与异质性问题。因此,有必要发展更多安全有效的新型溶瘤病毒,并探究溶瘤病毒治疗肿瘤的潜力和作用
学位
随着现代社会的急速进步发展,人民物质生活水平的不断提高,农药的需求量也在逐渐增加。国内外常用农药种类约为1000多种,全球每年农药使用量约100~350万吨。不同于持久性有机污染物,农药更容易被降解代谢,但由于使用量巨大,因此经常在环境以及动物体中检测到它们的残留。农药污染已经严重影响到了人们的健康及生态环境的动态平衡。在这些常用的农药中,有一部分属于芳烃受体(AhR)激动剂类。AhR激动剂类化合
学位