【摘 要】
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糠醛（FAL）作为最有价值的生物质分子之一,可以经选择加氢制备糠醇（FOL）。糠醇在众多领域都有广泛的应用。比如:它可以作为合成树脂和火箭燃料的初始原料,还广泛用于染料,合成纤维等方面。所以,制备高效的催化剂催化糠醛加氢具有重要的意义。本论文选择商用六方氮化硼（h-BN）为原料,通过不同的方法对其改性,将Pt负载在其上,探讨催化剂的结构与糠醛加氢性能的关系。通过氟化铵水热以及高锰酸钾、浓硫酸、过氧
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糠醛（FAL）作为最有价值的生物质分子之一,可以经选择加氢制备糠醇（FOL）。糠醇在众多领域都有广泛的应用。比如:它可以作为合成树脂和火箭燃料的初始原料,还广泛用于染料,合成纤维等方面。所以,制备高效的催化剂催化糠醛加氢具有重要的意义。本论文选择商用六方氮化硼（h-BN）为原料,通过不同的方法对其改性,将Pt负载在其上,探讨催化剂的结构与糠醛加氢性能的关系。通过氟化铵水热以及高锰酸钾、浓硫酸、过氧化氢共同剥离这两种方法成功将h-BN改性。采用湿法浸渍辅助乙二醇还原的方法将Pt粒子负载在改性后的h-BN载体上,得到Pt/BN-F和Pt/BN-S两种催化剂,并用于糠醛加氢反应中。研究发现BN-S的剥离效果较好,得到的缺陷程度最大,Pt/BN-S催化剂可以实现84.6%的糠醛转化率和87.6%的糠醇选择性。经过XRD、FT-IR、EPR、ICP-OES、XPS等系列表征发现,这两种剥离方法可以提高载体的比表面积和表面的缺陷程度,进而优化Pt粒子的锚定环境,导致Pt/BN-S催化剂表面Pt0的含量最多,有利于对氢气的活化,进而提升催化剂的活性。采用简单的一步球磨法,基于机械剪切和尿素功能化的协同效应,制备了胺功能化的 h-BN 纳米片。通过 XRD、SEM、AFM、FT-IR、EPR、UV-vis 和 XPS 研究了球磨时间（x=3、6、12和15 h）对BN-U10-x性能的影响。通过乙二醇还原法制备了 Pt/BN-U10-x催化剂,并应用于糠醛加氢反应中。通过各种表征,分析了不同h-BN纳米片对Pt物种及其活性的影响。可以发现,氨基功能化的BN-U10-x与Pt粒子之间的电子转移增强,使Pt粒子富含电子,增强稳定性,有利于H2的活化和C=O对糠醛的吸附。在这些催化剂中,Pt/BN-U10-12显示出良好的催化性能,在80 ℃,10 bar的压力下,3 h内糠醛转化率为94.2%,糠醇的选择性为96.3%。该工作为利用功能化的h-BN来锚定Pt粒子,以获得更好的催化活性提供了一个新思路。
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