弱电强化凝胶型吸附剂对重金属离子的捕获及机理研究

来源 :南昌航空大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xuebin0523
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
城市中电子垃圾的不断堆积不仅对生态环境造成了严重的破坏,而且这些废物中贵重金属的流失与全球金属资源可持续发展战略相违背。电子废弃物及工业排放废水中的铅是一种典型的高毒性重金属污染物,工业的快速发展以及电子行业的兴起,导致铅污染问题日益突出,对人类的生命安全构成了巨大的威胁;另一方面,废弃印刷电路板(WPCBs)是电子垃圾中最有回收价值的一部分,其贵重金属含量较高,如不有效处理,则会造成贵金属资源的浪费。因此本研究以铅离子(Pb(Ⅱ))、金离子(Au(Ⅲ))作为去除、回收的目标金属离子,并针对这两种金属离子设计并合成了功能化凝胶吸附剂:TA@GO气凝胶、PAO凝胶。通过在传统吸附体系中引入外加电场,研究了外加电场对TA@GO气凝胶吸附Pb(Ⅱ)选择性的增强效果。本研究还将PAO凝胶负载至到导电碳布上(PAO-CC),并在外加电场作用下,以实现电路板浸出液中Au(Ⅲ)的高效回收。具体研究内容如下:1、本文以单宁酸和氧化石墨烯为原料,通过一步水热法成功合成了具有导电性能的TA@GO气凝胶。通过等温吸附实验得出TA@GO气凝胶对Pb(Ⅱ)的理论最大吸附容量为78.74 mg g-1;通过吸附动力学实验发现TA@GO气凝胶对Pb(Ⅱ)具有一个较快的吸附速率,在180 min时基本达到吸附平衡;p H影响实验表明TA@GO气凝胶在p H为3-7的范围内对Pb(Ⅱ)具有良好的吸附效果。此外,选择性吸附实验表明,TA@GO对Pb(Ⅱ)的吸附容量都远高于其他离子,并且对Pb(Ⅱ)具有最高的分配系数(277.3 m L g-1),展现出了优异的吸附选择性。通过对比GO与TA@GO气凝胶的吸附选择性能,可以得出TA@GO气凝胶对Pb(Ⅱ)优异的吸附选择性主要来源于单宁酸上丰富的酚羟基。2、为了进一步提升TA@GO气凝胶对Pb(Ⅱ)的吸附选择性,本研究将外加电场引入到传统选择性吸附体系,提出了一种电化学驱动吸附的新方法(ECDA)。当施加电压为-0.2 V时,TA@GO气凝胶对Pb(Ⅱ)的Kd值为370.53 m L g-1,是无电场条件下的3倍,对Pb(Ⅱ)/Cu(Ⅱ)的选择系数值最高(4.18),是无电场条件下的3.01倍,表明引入弱电场可以显著提升TA@GO气凝胶对Pb(Ⅱ)的吸附选择性。此外,通过XPS、电化学表征,本研究得出了弱电场强化Pb(Ⅱ)吸附选择性的机理:(1)弱电场驱动可以使Pb(Ⅱ)更快的迁移至TA@GO气凝胶周围,使其与材料上的吸附位点充分接触;(2)TA@GO气凝胶上大量的酚羟基作为Pb(Ⅱ)的可识别吸附位点可以选择性的捕获Pb(Ⅱ),而将共存离子排斥在材料之外,并且弱电场所提供的的能量不足以将这些共存金属离子还原为金属单质,以此达到增强Pb(Ⅱ)吸附选择性的目的。3、本文通过碱性条件下的偕胺肟化反应,成功合成了PAO凝胶吸附剂。通过一系列吸附实验,本研究发现PAO凝胶对Au(Ⅲ)的理论最大吸附容量为2165.75 mg g-1,且具有极快的吸附速率。PAO凝胶还展现出了优异的吸附选择性,其对Au(Ⅲ)的分配系数是其他竞争离子的602.3至2.22×10~5倍。在p H为2-6的范围内PAO凝胶对Au(Ⅲ)均展现出了优异的吸附性能。通过XRD、XPS表征发现PAO凝胶吸附剂会将Au(Ⅲ)还原为Au(I)和Au(0),表明氧化还原为PAO凝胶吸附Au(Ⅲ)的主要机制。之后通过红外光谱、XPS以及N溶出实验发现PAO凝胶上的含N官能团(C(NH2)=N-OH)是其与Au(Ⅲ)之间氧化还原的主要位点,并且PAO凝胶将Au(Ⅲ)还原后,其偕胺肟官能团则会被氧化为酰胺基团或羧基并生成硝酸根溶入吸附液中。为了更大程度上提升PAO凝胶吸附剂对Au(Ⅲ)的吸附性能,本研究将PAO凝胶吸附剂成功负载至导电碳布上制备了PAO-CC。通过引入外加电场,研究了不同强度的电场对PAO-CC从强酸性水体中吸附Au(Ⅲ)性能的影响。此外,本研究将该方法应用至了实际废弃电路板含金浸出液中,发现在外加电场的介入下,PAO-CC对实际含金浸出液中的Au(Ⅲ)展现出了优异的捕获性能,其对Au(Ⅲ)的去除率高达98.76%,表明引入外部电场可以增强PAO-CC从实际含金浸出液中捕获Au(Ⅲ)的能力,以实现Au(Ⅲ)的高效回收。
其他文献
目的 观察克拉霉素治疗重度慢性牙周炎的临床效果及对患者口腔功能和生活质量的影响。方法 选取2019年6月—2021年12月乌鲁木齐市中医医院收治的重度慢性牙周炎患者100例,采用随机数字表法分为研究组和对照组,每组50例。口腔洁治手术后,研究组患者采用克拉霉素片治疗,对照组患者采用甲硝唑片治疗,2组均连续用药1周。比较2组患者治疗效果,治疗前后口腔功能指标[菌斑指数(PLI)、龈沟出血指数(SBI
期刊
泡菜废水是高盐有机废水的一种,具有高盐度、高有机物、高氮磷、高SS等特点,处理难度极大,若直接排入水体将恶化水质、引起地下水污染和盐渍化、进而影响流域饮水安全和农业生产。目前,泡菜废水一般采用生物法和物化分离法进行处理,但泡菜废水中的盐度(Na Cl)过高,会严重抑制微生物的活性,传统生物处理效能不稳定;同时物化分离法又因为处理费用昂贵,操作管理难,且单独处理效果不理想而难以在实际应用中推广。因此
学位
自然水体中磷元素过高导致的水体富营养化问题在全球范围内都造成着不同程度的危害,对人类生命健康产生极大影响,如何高效去除水体中的磷成为环保科研工作者们研究的重点。氢氧化镧作为一种对磷酸盐有着特异性、高吸附容量的物质,在吸附除磷领域受到广泛关注,但其本身分散的结构难以有效回收及洗脱,通过在合适的基材上负载氢氧化镧,制备出性质稳定、效果理想的复合除磷材料,可以做到经济、高效地除磷,使用不同基材制备出的复
学位
<正>党的十八大以来,习近平总书记高度重视传承弘扬中华优秀传统文化,并在文化传承发展座谈会上强调,中国文化源远流长,中华文明博大精深。只有全面深入了解中华文明的历史,才能更有效地推动中华优秀传统文化创造性转化、创新性发展,更有力地推进中国特色社会主义文化建设,建设中华民族现代文明。作为文化大省、文物大省、考古大省的河南,如何始终牢记习近平总书记的殷殷嘱托,始终以高度的政治自觉和强烈的使命担当,推动
期刊
报纸
近年来,随着国家不断推进城镇化以及加强生态文明建设,城镇污水处理厂的扩建及提标改造需求大幅增加,各地大批污水处理厂扩建及提标改造项目以工程总承包(EPC)模式实施。由于大多数设计院没有项目施工管理经验,在EPC项目中暴露了较多的管理问题,尤其是成本管理,前期测算的利润在项目结束后很难实现。因此,设计院承接工程总承包项目,急需建立一套完善的成本管理体系,在保证项目质量、安全、进度等管理目标实现的基础
期刊
人类的活动加剧了环境污染与能源短缺,开发清洁可再生能源这一议题被提上日程。可持续的能源转换与储存装置得到广泛关注,其中碱性锌空气电池、中性微生物燃料电池和酸性直接甲醇燃料电池是将化学能转换为电能的储能装置,且发展前景较好。但是,这些电池的成功商业化受制于缓慢的阴极氧还原反应动力学与阴极商用Pt/C催化剂成本高、稳定性差等问题。因此,亟需开发出低成本、耐毒性强、稳定性好及对环境友好的高性能氧还原催化
学位
大气中的二氧化碳浓度过高和即将到来的能源危机是目前国际社会函待解决的问题。相比光催化、生物转化等方法,电化学还原CO2反应的条件温和,产物的选择性好,是目前的热点研究。碳材料因具有较高的比表面积、稳定性、良好的导电性等特点,是电化学还原CO2反应中非常有潜力的电极材料。但是单一的碳基材料对电化学还原CO2的活性不高,对产物选择性不好。文献中提出的解决方法是对碳材料进行异原子掺杂。本论文以设计合成高
学位
深度学习技术在计算机视觉领域的成功应用,提高了图像分类的准确率和工作效率,为银行利用深度学习技术应用证照识别系统打开了新的大门,但仍然面临不同方面的挑战,如何克服这些变化因素对识别率造成的影响成为研究热点。文章针对证照图像,采用图像处理技术与模式识别相关方法,对证照上所需要识别信息的预处理、目标区域中字符的分割与识别进行研究。
期刊
随着电磁技术的快速发展,电子设备及通讯技术已广泛运用在人类日常生活中。这会使人类长时间受到电磁波的危害。在军事上,为了提升现代武器的生存、突防能力及纵深打击能力,反射或吸收电磁波等方面的隐身吸波材料的出现和发展具有重大的军事意义。吸波材料是一类能减少电磁波反射被监测的材料。其主要衰减微波的方式为将入射微波先阻抗匹配进行吸收,在材料内部进行衰减微波并转化为热能或其他形式能量。因此将吸波材料用于吸收、
学位