高安全、高性能的储能体系对发展清洁能源、智能电网等战略性新兴产业具有重大意义。水系锌基电池采用资源丰富、高比容量的金属锌作为负极,具有高安全、高比能、低成本等优势,因在规模化储能的应用前景而成为当今研究热点之一。但是,目前锌负极存在严重的腐蚀和枝晶问题,影响锌基电池的电化学性能。锌离子通常在浓度高的局部界面区域成核,锌晶核区域表面能低,诱发锌离子不均匀沉积,形成枝晶生长,导致电池容量衰减甚至短路。因此,增强界面稳定性是提高锌基电池性能的关键点和难点。本文聚焦于锌电极-电解液界面对锌离子电化学沉积-溶解的影响机制,通过多手段的电极-电解液界面稳定化设计,包括锌电极界面修饰、电极结构调控、电解液功能设计等手段,在锌电极界面形成人工SEI膜,诱导锌离子均匀性沉积,提升锌电极稳定性,从而有效地解决工程化过程中面临的循环差、库伦效率低等问题,为进一步推动其产业化奠定了基础。本论文的主要研究结论如下:（1）引入锌电极无机惰性界面层。采用流延的方式在锌金属表面制备了一种厚度可控、多孔结构的Al2O3无机惰性钝化层,获得的惰性界面层一方面可以一定程度减少电极与自由水的直接接触,减少腐蚀副反应;另一方面,电极的多孔结构可以均匀化界面电场,诱导Zn2+在电势更低的锌箔表面沉积,在惰性界面层和锌箔之间形成枝晶,避免了电极表面的枝晶生长。对充放电循环后的Al2O3/Zn电极表面进行XRD物相分析,没有产生Zn4SO4（OH）6·5H2O副产物。基于Al2O3/Zn组装的对称电池,在25℃,电流密度1 m A cm-2和容量密度1 m Ah cm-2的条件下,充放电循环500 h后的极化电压仅为77.5 m V。匹配锰酸锂正极组装的全电池,在0.5 C倍率下充放电循环600次后的库伦效率高达98.79%。（2）设计锌离子/电子双功能修饰层。在锌表面喷涂形成碳纤维微米薄膜（CFMF）修饰层,通过高比表面积、高导电性的修饰层,均化电极附近的电流密度,抑制枝晶生长。CFMF的比表面积为3.3735 m2 g-1,拉曼光谱中ID/IG高达1.53。CFMF界面修饰后的非对称电池首次库伦效率为85.2%,经过100次充放电反应后,库伦效率高达98.4%。将CFMF/Zn组装的对称电池进行表征,充放电过程中电压曲线平稳,且在1 m A cm-2电流密度和1 m Ah cm-2容量密度的条件下循环2500 h后极化电压仅约13 m V。对充放电循环后电极形貌表征,双功能修饰层可以驱动锌离子和电子均匀且快速地扩散到锌电极表面,极大地缓解了枝晶生长。此外,CFMF/Zn组装的全电池极化小,倍率性能好,具有较好的循环稳定性。（3）构建具备网络结构的三维锌电极。制备获得了由导电碳纤维网络和活性锌粉调控的三维多孔锌负极（3D Zn P/CF）。这种新型电极的多孔结构和导电网络可以提供充足的离子沉积空间和快速的离子/电子转移,从而表现出可控的锌离子溶解/沉积行为,延缓枝晶生长。Zn P/CF电极的电解液初始接触角是67.0°,3 s后降低至几乎为零,表明电解液完全进入电极,这有利于物质的传递,并减少了电荷转移阻抗。用光学显微镜原位记录观察锌离子沉积过程,Zn P/CF电极表面无明显可见枝晶生长。3D Zn P/CF对称电池在电流密度1 m A cm-2和容量密度1 m Ah cm-2的条件下表现出25.1 m V的极化电压和3000 h的超长循环稳定性。此外,将其与氧化锰材料组装全电池,在0.1 A g-1恒流条件下,7000次充放电循环后的容量保持率为93.2%,库伦效率高达99.36%。（4）开发具有协同作用的电解液络合添加剂。将Bi2（SO4）3在EDTA-2Na作用下络合于Zn SO4溶液中形成均一稳定的新型电解液（BE/Zn SO4）。BE/Zn SO4电解液,含有高析氢过电位Bi3+,不仅可以拓宽电解液的电化学窗口,抑制析氢反应的发生,还可以发挥“基底效应”,Bi3+先于Zn2+在电极的突起处沉积,优化不均匀的表面电场,提高Zn2+溶解/沉积均匀性,显著抑制枝晶生长,提高锌电极的稳定性。BE/Zn SO4的腐蚀电流仅为1.317×10-6A cm-2,减小了两个数量级,同时腐蚀电位正移了5.3 m V,整体电压窗口拓展到2.5 V。以BE/Zn SO4为电解液装配非对称电池,首次溶解/沉积的库伦效率提升为91.6%。BE/Zn SO4对称电池可以在5 m A cm-2,5 m Ah cm-2深度充放条件下稳定循环700 h。采用BE/Zn SO4的全电池倍率性能优异,具有更高的放电容量和循环寿命。