金刚石色心单光子源的制备及其荧光寿命的高分辨测量

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一直以来金刚石都以其宝石的璀璨和光芒深受人们的喜爱,而让研究者们更加青睐的则是它优异的物理性质、稳定的化学性质以及其内部蕴含着的多种多样的缺陷。金刚石内部杂质原子和晶格空穴组成的点缺陷(即色心)因其室温下稳定的单光子发射、自旋易操控等性质,结合金刚石载体自身的高稳定性、耐强酸强碱性、生物兼容性等优势,在量子信息处理、量子传感、生物标记、高分辨成像等领域展现出巨大的应用价值。目前对性能优异的色心的制备及其性质的高分辨表征通常都需要高温或低温、高压或低压等复杂的环境,导致所需设备庞大繁杂。因此,本论文以研制室温和大气环境下金刚石色心单光子源的高效制备方法和时域高分辨测量手段为目标,探索金刚石中应用最为广泛的两类色心——带负电的氮空穴(NV~-)色心和硅空穴(SiV~-)色心的简便快速制备及其荧光寿命的高分辨测量,以进一步推动金刚石色心在量子探测、量子信息技术、生物医学等众多领域中的应用。本论文的主要研究内容分为以下三部分:第一,研究了飞秒激光技术增强近表面NV~-色心的产生。在金刚石表面旋涂硅纳米球,使用飞秒激光直接辐照金刚石表面,在强激光场作用下硅纳米球的库伦爆炸被触发,导致一部分快速逸出的硅离子注入到金刚石内部而增强了空穴的产生,库伦爆炸引起的局部热效应使得空穴移动与氮原子结合从而形成更多的NV~-色心。与不涂硅纳米球的辐照区域相比,涂硅纳米球区域产生的NV~-色心密度最高可增强15.5倍。通过控制飞秒激光的功率和脉冲数还可控制产生NV~-色心的密度,且利用该方案产生的NV~-色心均靠近样品表面。第二,研究了利用飞秒激光技术高效快速制备优质的SiV~-色心单光子源。基于飞秒激光引起的硅纳米球的库伦爆炸,本论文实现了室温大气环境下金刚石中SiV~-色心的简便制备。金刚石样品经过850°C高温退火后,其内部的空穴移动与硅杂质结合形成单个、多个或团簇形式的SiV~-色心。利用飞秒激光技术制备的单个SiV~-色心发光稳定而明亮,且具有良好的偏振特性和较短的荧光寿命。同样,研究证明产生的SiV~-色心均靠近金刚石样品的表面。这些实验结果均表明飞秒激光技术可作为高效制备SiV~-色心的有力工具。第三,基于单光子频率上转换技术实现了室温下SiV~-色心少光子荧光寿命的高分辨测量。搭建SiV~-色心荧光频率上转换装置,使用脉宽为11 ps的窄脉冲泵浦光作为高分辨时间探针在时域上扫描SiV~-色心的衰减荧光,通过测量上转换光强度随泵浦光和荧光之间延时的变化情况,重构出SiV~-色心的荧光衰减曲线,以此得到SiV~-色心精确的荧光寿命。考虑到泵浦光与荧光在晶体中的走离效应和泵浦光脉宽产生的影响,此测量体系的时间分辨率达到13 ps。
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