硼烷氨（Ammonia-borane,AB）具有高的含氢量及无毒等优点,是储氢材料的理想候选者。硼烷氨在金属纳米颗粒的催化下可以发生水解反应从而达到快速释氢的目的,但纳米颗粒存在着易团聚的缺点,将其负载于其他载体表面可以有效地解决这个问题。类石墨相氮化碳（g-C3N4）被认为是一种理想的金属纳米颗粒的载体。目前已有较多关于金属纳米颗粒/氮化碳催化剂催化AB水解脱氢的研究,但是传统的AB高效脱氢催化剂通常为贵金属纳米颗粒基催化剂,而高昂的成本限制了其大规模应用。所以,开发高效的非贵金属/氮化碳催化剂成为目前亟需解决的问题。当金属纳米颗粒负载于氮化碳上时,电子会在功函数差的驱使下从氮化碳向金属迁移,提升金属纳米颗粒的电子浓度,进而有效提高其催化活性。目前有大量研究表明,金属纳米颗粒与氮化碳载体间的这种肖特基效应在提升其催化活性方面扮演了关键的角色。因而,提高异质结的肖特基效应是制备高效非贵金属/氮化碳催化剂的一种有效手段。本文以促进AB水解脱氢反应催化活性为目标,通过调控g-C3N4能带结构的方式来优化Co/g-C3N4异质结的肖特基效应,达到提升催化性能的目的。同时,本文也针对AB水解脱氢反应的速率控制步骤开展了研究,并通过调节催化反应发生的环境进一步提高了其催化性能。本论文的具体研究内容如下:1.通过P原子掺杂的方式改变氮化碳载体的能带结构,以此调控Co/g-C3N4异质结的肖特基效应,优化其催化AB水解脱氢性能。研究发现,P掺杂可以有效降低氮化碳的带隙及功函数,提高其导带底能级。当与Co NPs复合时,改变的能带结构可以影响整流接触中电子的扩散运动及漂移运动。通过定向调控P原子的含量,可以在削弱电子漂移运动的同时增强电子的扩散运动,提高从载体迁移到Co NPs表面电子的数量,提高其电子云密度,增强催化性能。另一方面,P原子的引入可以与Co NPs形成P-Co化学键,该键可以为Co NPs颗粒提供锚定作用,使其免于团聚并降低Co NPs的粒径;除此之外,P-Co化学键还可以作为Co NPs与氮化碳载体间电子传输的通道,改变界面间电子的传输方式,降低光生电子与空穴在Co NPs与氮化碳载体界面处发生的非必要复合,使得更多光生电子可以注入Co NPs表面,增强Co/g-C3N4异质结的肖特基效应。当P原子含量为3.59%时,其TOF值在298 K时可达67.09 mol H2 mol-1Co min-1。2.采用S原子掺杂的方式调控并优化Co/g-C3N4异质结的肖特基效应及催化AB水解脱氢性能。研究发现,S原子掺杂的方式也可以有效降低氮化碳的功函数,但是与P掺杂不同的是,S原子的掺杂会提高氮化碳载体的禁带宽度。此外,S掺杂氮化碳具有比P掺杂氮化碳更高的导带底能级;当与Co NPs复合时,这种更高的导带底易于形成更大的肖特基势垒。鉴于肖特基势垒在提高Co/g-C3N4肖特基效应及催化活性方面所起到的重要作用,Co/SxCN异质结催化剂在催化AB水解脱氢方面表现出了更高的活性,当S原子含量为0.97%时,其TOF值在298 K时可达69.47 mol H2 mol-1Co min-1。3.通过煅烧三聚氰胺与三聚氰酸水热合成的类石墨超分子层状堆叠结构前驱体制备得到了纳米片状g-C3N4。研究发现,通过控制反应物中三聚氰胺与三聚氰酸的比例可以有效调控纳米片状g-C3N4的平面尺寸。由于量子尺寸效应,降低氮化碳的厚度及尺寸能够增大g-C3N4的带隙,提高其费米能级以及导带底。当将Co NPs负载于g-C3N4载体上时,这种改变的能带结构可以提高功函数差及异质结的肖特基势垒,增强整流接触中的电子扩散运动并削弱电子漂移运动,提高异质结的肖特基效应及催化AB水解脱氢性能。通过调节氮化碳的厚度及尺寸,其TOF值在298 K时可达56.09mol H2 mol-1Co min-1。4.通过金属间的协同效应,将铜与钴共同负载于S0.97CN载体上有效提高了其催化AB水解脱氢性能。采用同位素标记手段研究发现,在AB水解脱氢反应过程中,AB分子中的B-N键、B-H键以及水分子中的O-H键发生了断裂,而AB分子中的N-H键没有断裂。动力学同位素效应的研究表明,水分子的活化为催化AB水解脱氢反应的速率控制步骤（RDS）。因此,在催化AB水解脱氢的反应环境中添加Na OH有效克服了RDS对反应的限制,提高了催化反应性能,其TOF值在298 K时可达113.6 mol H2 mol-1metal min-1,表观活化能低至25.80 k J mol-1,优于绝大部分的非贵金属催化剂,甚至可与部分贵金属催化剂相媲美。