二维过渡金属硫族化合物(transitionmetal dichalcogenides,TMDC)具有原子级的厚度,无悬挂键的表面和半导体特性,是构筑范德华结的理想材料,被认为是下一代半导体材料的有力竞争者。典型的范德华结是由单层二维材料通过机械堆垛,相互交叠而形成的。这种独特的结构使其具有与传统器件不同的电荷输运特性。因此,研究范德华结电荷输运的物理机制与调控规律对发展范德华结半导体器件由重要意义。本文采用密度泛函理论(DFT)结合非平衡格林函数(NEGF)方法,系统研究了 TMDC范德华结的电子结构及界面电荷输运行为。探究了 TMDC单层和范德华结构的能谷性质和层间耦合特性。发现了单层TMDC具有空间反演对称性破缺形成的能级简并的K(K’)和Q(Q’)能谷,证明了简并能谷上自旋轨道耦合导致的能级劈裂现象;阐明了 AA堆垛和AB堆垛的范德华同质结构中,上下两层材料能谷的对应关系与相互作用强度,依据能级劈裂的大小,各个能谷层间相互作用强度的关系是Γ>Q(Q’)>价带K(K’)>导带K(K’);发现了能带对准和层间耦合强度是决定范德华异质结层间电荷输运性能的主要因素。为开展TMDC范德华同质结和异质结的输运性能及性能调控方法研究打下了理论基础。提出了通过应变和缺陷等方法,促使载流子从K(K’)谷向Q(Q’)谷转移,提高范德华同质结层间电荷输运性能,并且通过理论计算进行了验证。结果显示面内压缩应变能有效降低Γ能谷能级,抬升导带K(Kξ)谷能级,将自由电子从层间输运禁止的导带K(K’)谷转移到层间输运性能较强的Q(Q’)谷上,进而促进层间电荷输运。类似地,V-S、iV-S、Mo-S或iMo-S四种点缺陷能够引起电子从K(K’)谷入射发生K-Q的谷间散射,促进电子从Q(Q’)谷通过层间范德华势垒,形成输运电流。研究了边界结构导致的边界能带弯曲现象。计算了MoS2-WS2范德华结不同边界结构对能带的影响,获得了门电压对边界能带弯曲的调控规律。S原子终端边界导致能带向上弯曲,而Mo/W原子终端边界导致能带向下弯曲。在n型层采用金属终端边界而在p型层采用S终端边界将有利于电子或空穴通过边界附近的区域。正顶门极电压抬升边界能带而负顶门极电压会降低边界能带,边界态钉扎效应导致S终端边界能带。研究了法向电场和层数对范德华结电荷输运的调控作用。计算了 MoS2-WS2范德华异质结在不同法向电场下的电子透射谱,发现随着电场强度的增加,MoS2-WS2异质结的Γ、价带K(K’)、导带K(K’)和导带Q(Q’)谷的层间输运通道会依次打开的现象。计算了 WSe2-ReS2隧穿结的层间电荷输运特性,发现其中存在K-Γ和Γ-Γ两种隧穿模式,提出了通过改变WSe2的层数来优化WSe2-ReS2隧穿结的策略。随着WSe2层数的增加,隧穿结的带隙缩小的同时发生从K-Γ间接带隙转变为Γ-Γ直接带隙的现象,显著降低了隧穿结的开启门电压,获得了高达136～990μA/μm的隧穿电流。