单壁碳纳米管的电弧放电法制备及纯化的初步研究

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单壁碳纳米管自1993年被发现以来,因其独特的结构而具有奇异的物理化学特性和优异的电学和力学性能,在纳米电子元件、储氢、场发射以及复合材料等领域具有广阔的潜在应用前景,在炭材料领域掀起了一股世界性的研究热潮。所有这些诱人的应用前景是以单壁碳纳米管的大规模廉价制备为前提的。在单壁碳纳米管的诸多制备方法中,电弧法因设备投资低、操作简单可靠、制备产物的晶化程度高等优点,受到各国研究者的青睐。电弧法制备单壁碳纳米管以过渡金属作为催化剂,制备成本很高。寻找廉价而且有效的催化剂是降低单壁碳纳米管制备成本的一个有效的技术途径。基于此,本文研究了使用铁的氧化物作催化剂电弧法制备高质量单壁碳纳米管,以降低单壁碳纳米管的制备成本。使用扫描电镜、高分辨率透射电子显微镜、能量散射X射线谱仪、拉曼光谱对产物形貌、结构和纯度进行表征。结果表明,以铁的氧化物作为催化剂,应用电弧放电法能够制备出高质量的单壁碳纳米管。制备的产物的宏观形貌主要为布状产物和网状产物,扫描电镜和高分辨率透射电子显微镜观察表明,布状产物中含有大量相互缠绕的单壁碳纳米管束,无定形炭等杂质很少;在网状产物中“条带”状的单壁碳纳米管产物中有大量的单壁碳纳米管束紧密地聚集在一起,纯度很高。能量散射X射线谱分析以及拉曼光谱分析进一步确认了产物中单壁碳纳米管的纯度很高。考察了Fe2O3、Fe3O4以及Fe2O3和Fe3O4的混合物作催化剂电弧法制备单壁碳纳米管的催化活性,并对影响制备单壁碳纳米管质量的因素进行了分析和优化,得到最佳制备工艺条件为:12wt.%的Fe3O4作催化剂,3wt.%的FeS作生长促进剂,电流90A,60%氩气和40%氢气(摩尔组成)混合物气体作缓冲气体,缓冲气体的压力200Torr,流量4.8L/h。本文研究了使用物理法与化学法相结合的方法对电弧法制备的单壁碳纳米管产物进行了纯化的初步研究。在450℃进行氧气氧化3小时,400W以上的超声波功率下振荡3小时以上,在搅拌下用浓盐酸酸洗12小时以上,使用2μm的微孔膜过滤。经过纯化,单壁碳纳米管样品的纯度有了很大的提高,样品中的无定形炭杂质和催化剂颗粒大部分被除去。
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