分子筛材料具有优异的结构性质,广泛应用于化学、化工、能源、医药、新材料等领域。孔结构高度统一是分子筛材料最明显的特征,根据孔尺寸大小,可以实现从原子级别的物质筛分到生物大分子分离等一系列用途。但是,随着需求的越来越精细化,向分子筛材料中引入多样的孔结构,使其具有分级的孔道系统,改善它的传质特性,从而实现更加高效的应用性能成为分子筛材料设计、制备领域的重要课题。本论文中,我们分别针对微孔分子筛ZSM-5和介孔分子筛Al-SBA-15两种材料的规则孔道系统进行了设计、制备研究。通过创新合成方法,向其中引入了别样的孔结构,创建了崭新的分级的孔系统,使他们具备了更加优异的应用性能,主要研究内容概括如下:1.微孔分子筛ZSM-5ZSM-5是重要的沸石分子筛材料,具有优异的择形催化性能,但小孔径使它对大分子反应无能为力。减小粒径,制备纳米级ZSM-5可以缩短扩散路径,改善它的传质性能,但纳米颗粒团聚体中粒间孔结构极度不均匀,而且结晶度降低明显,导致纳米ZSM-5团聚体的应用性能下降。针对这两个缺陷,我们提出在保证结晶度的前提下,调控纳米颗粒堆积形态,获得统一的粒间孔结构。利用聚合物/晶种共辅助的策略,合成了具有杯状形貌的纳米ZSM-5分子筛团聚体,简称CZNA（Cuplike ZSM-5 Nanoparticle Aggregates）,它的杯壁由单层ZSM-5晶粒堆积而成,厚度小于200 nm。除此之外,CZNA还具备了酸量大,酸性强和B酸含量高的优异酸性质。综合这些优势,CZNA在大分子催化裂解反应中表现出了极为优异的催化活性。2.介孔分子筛Al-SBA-151)碱处理Al-SBA-15调节孔结构。Al-SBA-15是一种典型的有序介孔分子筛,孔径大、表面积大、孔容大、孔壁厚、稳定性高、骨架组成灵活。特别是它的孔壁中含有一些次级介孔结构,在一定程度上形成了具有三维特征的孔系统。我们选用温和的热力学条件,对Al-SBA-15进行了选择性脱硅碱处理,发现它的有序介观结构可至少保持稳定20 h。结构上,孔径随处理时间延长而增大,并形成较多的的富Al表面。碱处理后,Al-SBA-15孔壁内次级介孔孔径增大到>5 nm,形成了更加开放的三维介观结构。将其用作结构模板剂,次级介孔内可容纳更多碳前驱体物种,从而合成出高稳定性的有序碳材料CMK-3。2)无酸体系合成高稳定性及强酸性PHTS型Al-SBA-15。本项工作中选用无外加酸的合成策略,在使用极少量表面活性剂P123时,合成出了高稳定性、强酸性的Al-SBA-15,改变铝源种类对材料颗粒团聚状态进行了调控。分别采用强酸和无酸的合成介质,我们对所得Al-SBA-15的结构参数、酸性质和大分子催化裂化活性进行了深入研究。采用无酸合成策略,控制P123/Si比例为0.005,所得Al-SBA-15仍具高度有序的介观结构,且产物Al含量高、酸量大、酸强度强、B酸含量高,对大分子催化裂解反应具有较高催化活性。另外,当使用Al（NO₃）₃·9H₂O为铝源时,Al-SBA-15呈高分散状态,颗粒外表面酸性位可接近性更高,催化性能最好。