La-B-Sn-O(B=Mn、Fe、Co、Ni、Cu)系列复合氧化物催化剂的制备及表征

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采用溶胶-凝胶法,制备了La-B-Sn-O(B=Mn、Fe、Co、Ni、Cu)系列复合氧化物催化剂,以甲烷催化燃烧反应作为探针考察其催化性能。运用XRD、FT-IR、TPR、BET、TEM、电导等手段对催化剂的组成与结构、氧化.还原能力、比表面、导电性能形貌等进行表征。实验结果表明,La-Mn-Sn-O、La-Fe-Sn-O和La-Co-Sn-O三个体系样品经1100℃焙烧3h后,分别形成了物相为LaMn0.8O3、FeLaO3、LaCoO3的钙钛矿和烧绿石La2Sn2O7两相共存的复合氧化物。而La-Ni-Sn-O、La-Cu-Sn-O体系分别形成了双钙钛矿La2NiSnO6、La2CuSnO6和La2Sn2O7复合氧化物。其中La-Mn-Sn-O体系的催化性能最为优越,其T10和T90分别为440℃和628℃;其次是La-Co-Sn-O体系的催化性能,其T10为496℃,T90为692℃;La-Ni-Sn-O体系的活性稍低于其La-Co-Sn-O体系;而La-Fe-Sn-O与La-Cu-Sn-O体系的催化性能相对较差。为了探讨La-Mn-Sn-O的催化性能与其所包含的LaMnO3和La2Sn2O7物相活性的关系,采用同样的制备方法分别制备了单相LaMnO3和La2Sn2O7,并考察其催化性能,对La-Co-Sn-O体系催化性能也采用了相同方式进行探讨。结果发现La-Mn-Sn-O和La-Co-Sn-O体系活性优于其所包含任一物相的活性,是其所含物相LaMnO3/La2Sn2O7、LaCoO3/La2Sn2O7协同作用的结果。采用溶胶-凝胶法制备La-Ni-Sn-O体系,形成的主相是La2NiSnO6。同时本文又分别采用溶胶-凝胶-微波法、均匀沉淀-干燥箱干燥和均匀沉淀-超临界干燥三种方法制备了La-Ni-Sn-O体系样品,只有采用溶胶-凝胶-微波法获得了单相双钙钛矿La2NiSnO6。与普通溶胶-凝胶法制备La-Ni-Sn-O体系相比,其催化活性有所提高,表明La2NiSnO6是一种较好的甲烷燃烧催化剂。
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