论文部分内容阅读
金通常被认为是化学惰性的,不具备催化活性。自从发现负载在可还原金属氧化物上的纳米金在低温下对一氧化碳和丙烯的氧化具有催化活性,目前,科学家对金的活性做了相当多的报道。其中,为什么负载的金纳米颗粒具有高活性仍然是积极地争论话题。一种观点认为纳米金的尺寸效应赋予了块状金不具有的独特性质。另一种观点认为是协同效应,即在金和金属氧化物之间的部分电荷迁移。实际点说,如何利用载体固载纳米金并制备高分散小尺寸的金颗粒成为了一个挑战,介孔材料因其具有超大的比表面积、大的孔径和均匀的孔径分布、高的热稳定性和结构稳定等特点而成为良好的载体,为此,本论文旨在研究负载在介孔材料上高分散高效的纳米金的新颖的制备方法,并用于低温光催化苯乙烯环氧化反应中。论文还通过现代多种技术手段研究催化剂的物理结构和化学结构以及探索催化活性与催化剂微观结构的关系。论文的主要工作及结果如下:1.Au-Ti-SBA-15的合成及其应用利用传统水热合成一锅法,Au-Ti-SBA-15介孔分子筛催化剂被成功制备。经过XRD、N2-等温吸附-脱附曲线、傅里叶变换红外光谱、热重-差热分析、扫描电镜、透射电镜、29Si CP-MAS NMR、X-光电子能谱等各种表征手段表明Ti4+已经进入SBA-15的骨架上,同时金以纳米金的形式存在。NH3-TPD说明ATS介孔催化剂含有两种酸性位。样品Au-Ti-SBA-15被成功地用于光催化双氧水环氧化苯乙烯的反应,而且苯基环氧乙烷是主要产物,苯甲醛被充分地抑制住。我们研究了反应参数,如H2O2/styrene摩尔比、溶剂种类、反应时间、NaOH用量、催化剂用量、硅钛比,对催化活性的影响。催化剂的可以重复使用,而且回收方法简单。更重要的是,整个反应过程只需十分钟,苯乙烯转化率可达50%以上,苯基环氧乙烷的选择性高达80%以上。正是由于反应时间短,这才有可能应用于工业生产中。而且该反应体现了绿色化学的特点,节能,清洁氧化剂,原子经济。2. Au-TiO2介孔材料合成及其应用先通过软模板法制备出介孔二氧化钛,然后再通过浸渍法制备Au-TiO2介孔材料,通过小角XRD、广角XRD、N2-等温吸附-脱附曲线、紫外-可见漫反射光谱、扫描电镜和元素面分布等各种技术手段表征分析表明,均一光滑的表面且粒度分布均匀的介孔二氧化钛的晶型是锐钛矿型,金高度分散在介孔二氧化钛表面上。该催化剂能成功用于光催化苯乙烯环氧化反应中。