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大气污染物引发健康不利效应通常可以用“氧化性损伤”理论进行解释。大气颗粒污染物对健康的影响与其活性氧效应密切相关,然而,目前对于颗粒物产生氧化活性的真正原因却知之甚少。对活性氧物质的种类和来源进行深入研究,可望进一步了解颗粒污染物氧化活性的真正原因,为健康优先的大气污染源控制政策提供可靠的依据。本研究以北京市为例,对2012年北京市春季大气颗粒物的污染特征进行了分析,获得了沙尘和非沙尘天气下活性氧物质的变化规律,初步推断出尘暴的来源地,并估算了不同污染源对颗粒物活性氧的贡献。主要结论如下: 一、北京市春季沙尘天气颗粒物污染特征。综合后向轨迹分析、气象因子数据和颗粒物质量浓度变化特征,确定在观测期间发生的两次沙尘天气过程中,大气颗粒物表面的水溶性离子、重金属和含碳气溶胶的浓度都显著增加。对比沙尘期间颗粒物与冷空气团经过地区的土壤样品的铅同位素组成可知,这两次由冷空气团引起的沙尘天气都经过了内蒙古和张北高原所在的干盐湖地区,沙尘主要来源地区为蒙古高原、内蒙古高原和张北高原。 二硫苏糖醇(DTT)表征颗粒物活性氧的反应机理。量子化学计算表明,DTT表征活性氧的反应经历两个反应过程。反应过程1,H原子从SH基团离解,形成携带负电荷的不稳定分子,反应过程是一个反应速率常数大、平衡常数小的可逆反应。反应过程2生成二硫键化合物。反应是自发趋势和反应速率常数都较大的反应。 三、大气颗粒物活性氧浓度变化特征和来源解析。沙尘天气下PM10中较高的水溶性化学成分与活性氧水平呈线性相关,导致颗粒物的活性氧浓度增加。在城市背景点(植物所),颗粒物的活性氧主要受水溶性元素Fe、Ag和Cu影响;在市区点(北科大厦),水溶性元素Al、WSOC和Na对活性氧的生成贡献大。 四、大气颗粒物活性氧及其引发的肺部炎症效应的来源解析。影响北京市颗粒物的活性氧物质的污染源,分别为二次源、土壤源、铁源、锌铜源、铝镍源和铅因子。其中,在市区点(北科大厦),对活性氧物质变化水平贡献最大的污染源是二次源,在城市背景点(植物所),最主要影响活性氧物质的因子是土壤源。沙尘期间颗粒物活性氧水平与炎症因子(IL-6和TNF-α)的表达量呈指数相关,影响颗粒物免疫毒性的敏感因子分别为二次源、铅和锌铜源。