气体水合物是在低温、高压条件下由水和气体分子构成的类似于冰的、具有笼形结构的晶体。水合物广泛发育于大陆架边缘海底沉积物和永久冻土区。目前已探明的水合物藏的储气量几乎已达到常规化石燃料总碳量的两倍,开发利用气体水合物资源对缓解能源危机具有重要意义。然而,受制于现有实验手段和精度,当前针对气体水合物基础物性的认识仍然相对缺乏,水合物成核生长的微观机制尚不明确,极大地限制了对水合物资源的勘探开发和相关技术的发展应用。本文采用分子动力学模拟方法研究了固体表面对水合物晶核稳定性的影响,通过考察固体表面与水合物晶核之间的相互作用过程,以一个全新的角度揭示气体水合物的非均匀成核机制,并深入分析固体表面与水合物晶核二者之间的关系。具体内容包括:固体表面上水合物晶核界面结构的演化规律、固体表面导致水合物晶核失稳的机制、对客体分子有不同亲和力的固体表面对水合物晶核稳定性的影响机制以及不同弯曲程度的固体表面影响水合物晶核稳定性的机制。模拟结果表明,水合物晶核在固体表面上形成的界面结构的破坏过程分两步进行:完整笼子向半笼结构的转化以及孤立半笼结构间的相互融合。固体表面与水合物表面对客体分子的竞争吸附是导致本可达到动态生成-分解平衡的水合物晶核失稳的关键因素。此外,通过改变固体表面对客体分子的亲和力、固体表面的曲率半径分别模拟不同种类的表面以及不同弯曲程度的同种表面对水合物晶核稳定性的影响。结果表明,随着固体表面对客体分子的亲和力的减弱,水合物晶核的寿命不断延长,固体表面对客体分子过强或过弱的亲和力都不利于水合物晶核在固体表面长时间驻留。改变固体表面的曲率半径仅相当于改变了水合物晶核与固体表面间的接触程度,不改变固体表面对客体分子的竞争吸附强度,不改变体系最终的状态。这些机制将对理解和控制气体水合物的生成及水合物添加剂的设计和选材提供一定的理论依据。