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厌氧甲烷氧化(AOM)在控制缺氧环境中甲烷通量方面起着重要作用。在缺氧生境中,AOM耦合硫酸盐,亚硝酸盐/硝酸盐和铁/锰被认为是主要的厌氧甲烷氧化过程。然而,AOM耦合微生物还原铬酸盐/高氯酸盐/硒酸盐目前尚未报道。反硝化型厌氧甲烷氧化(DAMO)的发现不仅加深我们对全球甲烷和氮循环的认知,而且为污染水体中去除硝酸盐提供新的工艺。前期研究证实在严格厌氧条件下,DAMO微生物能够去除污染水体中硝酸盐和亚硝酸盐。然而,在微氧条件下DAMO能否去除硝酸盐(或溴酸盐)尚未清楚。在该研究中,通过搭建小试规模膜生物膜反应器(MBfR),对其接种DAMO古生菌和细菌共生体,且从无泡中空纤维膜提供甲烷作为电子供体。该研究旨在探究AOM耦合微生物还原铬酸盐/高氯酸盐/硒酸盐对DAMO古生菌/细菌的抑制或筛选作用,探究在微氧条件下DAMO从地下水去除硝酸盐和溴酸盐的可行性及机制,以及探究共存厌氧氨氧化(anammox)细菌对DAMO古生菌/细菌的协同或竞争作用。通过长期连续监控MBfR运行和进行物料/电子平衡试验以追踪物质转化路径;通过表征微生物总体群落和揭示功能微生物菌群以提出物质还原机制。预期该研究结果不仅加深我们对自然环境中元素生物地球化学循环以及微生物介入含氧阴离子还原多样性的认知,而且提供甲烷型MBfR去除污染物的新工艺。该研究主要结论如下:(a)共存anammox细菌能够刺激DAMO生物膜的生长。通过接种anammox细菌,以强化DAMO古生菌和细菌活性,其中古生菌硝酸盐去除率从4.8±0.7提高至9.8±0.2 mg N/L/d。DAMO细菌和anammox细菌分别贡献91.8%和8.2%的亚硝酸盐去除。为在只有硝酸盐污染地下水或污染水体中应用DAMO-anammox工艺,在预处理阶段应部分还原硝酸盐至铵。研究中利用零价铁(Fe0)结合活性炭(AC)粉末,即Fe0/AC微电解体系,以强化硝酸盐在准中性水溶液中的还原效率。(b)接种DAMO反应器能够从地下水(含溶解氧(DO)和硝酸盐)中去除硝酸盐。当处理含50 mg N/L硝酸盐和7～9 mg O2/L DO模拟地下水时,最高硝酸盐处理率达45 mg N/L/d。在某些过渡期,乙酸盐和丙酸盐出现积累,表明其作为中间产物介入甲烷氧化中。CandidatusMethylormirabilis(DAMO 细菌)成为优势菌种,而 CandidatusMethanoperedens(DAMO古生菌)消失,同时反硝化细菌大量生长。在微氧条件下,甲烷氧化成挥发性脂肪酸(VFAs),其作为异养反硝化细菌碳源实现去除硝酸盐。DAMO细菌和反硝化细菌在去除硝酸盐中形成协同关系。(c)AOM耦合微生物还原铬酸盐,将溶解态铬酸盐还原成Cr(Ⅲ)沉降物。在介入铬酸盐还原后,甲烷氧化菌属Candidatus Methylomirabilis从微生物群落中消失,而CandidatusMethanoperedens依然存活,以诱发甲烷氧化耦合微生物还原铬酸盐反应。在AOM耦合微生物还原铬酸盐中,ⅰ)Candidatus Methanopereden单独或者ⅱ)铬酸盐还原菌和CandidatusMethanoperedens协同代谢铬酸盐至Cr(Ⅲ)沉降物,二者均以DAMO古生菌微氧化甲烷作为电子。(d)AOM耦合微生物还原高氯酸盐,将高氯酸盐还原成氯化物。在介入高氯酸盐还原后,甲烷氧化菌属Candidatus Methylomirabilis和Candidatus Methanoperedens 依然存活,而高氯酸盐还原细菌(比如Dechlorosoma和Azoarcus)生长成为生物膜中优势菌种。在AOM耦合微生物还原高氯酸盐中,微生物形成协同关系:甲烷氧化菌氧化甲烷且分泌中间产物,其作为高氯酸盐还原菌电子供体实现代谢高氯酸盐。(e)AOM耦合微生物还原硒酸盐,将溶解态硒酸盐还原成纳米级元素硒。在介入硒酸盐还原后,仅有Candidatus Methanoperedens和Candidatus Methylomirabilis 为甲烷氧化菌属,表明其耦合AOM还原硒酸盐的能力。(f)在微氧条件下,甲烷驱使微生物还原溴酸盐,将溴酸盐还原成溴化物。在1 mg Br/L/d负荷下,溴酸盐去除效率达100%。VFAs出现积累,其浓度为0.8~11.5 mg C/L。在进水溴酸盐后,仅有Methanosarcina为甲烷氧化菌属,而Dechloromonas比例从0.9%增长至18.0%,成为优势菌种。在微氧条件下,甲烷氧化成VFAs,其作为异养溴酸盐还原细菌(比如Dechloromonas)碳源实现还原溴酸盐。(g)针对DAMO古生菌和细菌响应不同电子受体,CandidatusMethanoperedens被铬酸盐/高氯酸盐/硒酸盐筛选,而被溴酸盐/氧气抑制;Candatus Methylomirabilis则被高氯酸盐/硒酸盐/氧气筛选,而被铬酸盐/溴酸盐抑制。