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氨是一种重要的化工产品,在国民经济中占有着不可或缺的地位。传统的合成氨工艺存在单程转化率较低、能耗较大以及生产过程中会产生大量温室气体CO2等问题。而低温电化学催化合成氨具有能耗较低、合成氨过程中安全环保等优点,引起了极大的关注。其中,性能优越,价格低廉的催化剂对推进电化学催化合成氨起至关重要的作用。金属有机骨架(MOFs)具有极高的比表面积、结构和性能可调等优点,是一种优异的催化材料。本论文分别采用硝酸铁、硝酸铜和醋酸钻作为前驱体,均苯三甲酸、对二苯甲酸和咪唑为有机配体,采用水热合成法成功合成了MOF(Cu-BTC),MOF(Fe-BTC)和MOF(Co)等催化剂。利用XRD、XPS和FTIR等分析手段对催化剂进行了表征分析,并评价了这些MOFs催化剂的低温电化学合成氨性能。结果表明,Fe和Cu都是与金属-O键配位而形成配合物,Co是与咪唑中的N配位成键,三种催化剂都具有良好的晶型,且均表现出良好的配位结构。这三种催化剂对低温下电化学合成氨反应都具有良好的催化作用。在相同实验条件下,MOF(Fe-BTC)催化剂的合成氨速率是最高的,在80℃和1.0 V电压下,以纯氮气为原料气时,合成氨速率可以达到1.072×10-9mol·cm-2·s-1,电流效率为4.11%;MOF(Cu-BTC)催化剂的最适宜电压为1.2 V,最高合成氨速率可以达到4.58×10-10 mol·s-1·cm-2,电流效率为1.74%。MOF(Co)催化剂的最适宜电压为1.2 V,合成氨速率最高可以达到8.53×10-10 mol·s-1·cm-2,电流效率为2.23%;MOF(Fe-H2BDC)催化剂在以空气为原料气反应时,最适宜电压为1.2 V,合成氨速率最高可以达到6.763×10-10 mol·s-1·cm-2,电流效率为1.51%。论文将MOFs材料作为催化剂应用于低温电化学合成氨,不仅拓展了MOFs在电化学领域的应用,而且为发展高性能的电化学合成氨催化剂提供了新途径。